超聲空化與固體顆粒交互作用機(jī)理.pdf

1、超聲空化效應(yīng)是超聲在化學(xué)反應(yīng)過程中發(fā)揮作用的主要原因。已有研究發(fā)現(xiàn)超聲作用在非均相體系時(shí)，其中的固體顆?？梢杂绊懗暱栈瘡?qiáng)度及空化場(chǎng)分布情況，同時(shí)，空化效應(yīng)又會(huì)在固體顆粒表面或微孔內(nèi)發(fā)生孔蝕，影響多孔顆粒的尺寸及表面性質(zhì)等。從超聲空化強(qiáng)化反應(yīng)過程角度，期望獲得更理想的聲化學(xué)產(chǎn)額，從固體顆粒角度，希望確保顆粒的完整性，提高其重復(fù)使用率。如果能夠獲得二者之間的交互作用機(jī)理，可以對(duì)超聲空化強(qiáng)度及均勻性改善和固體顆粒負(fù)載和催化性能保持方面提供指

2、導(dǎo)。
　　聲致自由基是聲化學(xué)反應(yīng)的中介，其產(chǎn)量間接反映空化場(chǎng)強(qiáng)度的大小。本文首先選擇對(duì)羥基自由基反應(yīng)靈敏且生成物穩(wěn)定的試劑進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)合光譜學(xué)分析方法來定量評(píng)價(jià)超聲空化效果。對(duì)比亞甲基藍(lán)（MB）顯色法和對(duì)苯二甲酸（TA）熒光法的測(cè)試穩(wěn)定性，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)后者能有效衡量該體系空化場(chǎng)的強(qiáng)弱，操作簡(jiǎn)單、結(jié)果直觀，并且快速獲得反應(yīng)器整體的空化強(qiáng)度。其次選用粉末活性炭作為典型的固體顆粒研究超聲空化與固體顆粒之間的交互作用，引入平均粒徑比減小值（D

3、MPSR）定量表征顆粒破碎程度，主要考察超聲功率、頻率、溫度、固液比、粒徑、機(jī)械攪拌和不同類型顆粒等對(duì)固液體系的空化強(qiáng)度和顆粒破碎的影響規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)添加的固體顆?？赏ㄟ^降低空化閾，增加空化泡數(shù)量，固液界面微射流的混合傳質(zhì)等實(shí)現(xiàn)強(qiáng)化空化效果，均化聲場(chǎng)分布，也可以通過對(duì)聲波的散射和吸收抑制超聲空化。超聲場(chǎng)中的固體顆粒破碎程度和空化強(qiáng)度趨勢(shì)一致，幅度基本相同，變化的平均速率一致減小，這說明固體顆粒破碎主要源于空化效應(yīng)。對(duì)比超聲處理前后顆粒表

4、面微觀圖像以及比表面積和孔徑變化，揭示了超聲作用顆粒的機(jī)理主要是空泡潰滅形成的沖擊波和高速微射流對(duì)顆粒表面的反復(fù)沖擊產(chǎn)生的空蝕效果。
　　綜合考量超聲空化強(qiáng)化和避免顆粒過渡孔蝕，超聲功率為70-80W，頻率為20kHz，溫度為20-40℃，固液比為0.1％-0.7%，粒徑為38-75μm，引入適當(dāng)?shù)臋C(jī)械攪拌，是較佳的條件選擇。此外，研究發(fā)現(xiàn)，顆粒活性炭和粉末氧化鋁對(duì)空化增強(qiáng)效果以及被空化孔蝕造成的破碎程度均低于粉末活性炭。本文研究