甲醇在銳鈦礦型TiO2(001)薄膜表面的吸附和催化反應的研究.pdf

1、當今世界面臨著傳統(tǒng)能源的儲量減少、溫室氣體增加、環(huán)境污染等嚴峻挑戰(zhàn)，因此尋找能高效產生清潔能源、還原二氧化碳、凈化污染物的催化劑是科研人員的重要目標。自1972年日本科學家A.Fujishima和K.Honda發(fā)現TiO2在紫外光的作用下能將水分解為氫氣以來，TiO2材料在光解水制氫、光催化降解有機污染物、將二氧化碳還原為有機物等領域的應用潛力受到了廣泛的關注。TiO2材料中的銳鈦礦晶相被普遍認為具有較高的催化活性。但在表面科學領域，由

2、于銳鈦礦型TiO2單晶難以獲得，對銳鈦礦型TiO2的研究相對較少。因此，研究甲醇分子在銳鈦礦型TiO2表面的吸附行為和催化反應的過程有重要意義。
　　掃描隧道顯微鏡(STM)在表征薄膜表面的結構、缺陷和吸附行為時具有高空間分辨率的優(yōu)點，但缺乏化學分辨能力。為了彌補這個不足，本文作者在研究生學習期間搭建了一臺利用程序升溫脫附(TPD)技術研究表面吸附行為和化學反應的設備。我們實驗室利用脈沖激光沉積(PLD)的方法生長出了高質量的銳鈦

3、礦型TiO2(001)薄膜，本文將介紹我們利用STM和TPD的方法對甲醇分子在該薄膜表面的吸附行為和催化反應進行的研究。
　　本文的第1章簡要的介紹了TiO2材料，包括TiO2材料的金紅石、銳鈦礦、板鈦礦三種晶相的結構、性質和應用價值，研究銳鈦礦型TiO2材料的重要性，并回顧了銳鈦礦型TiO2材料在表面科學領域的研究進展和前人對于銳鈦礦型TiO2(001)薄膜的制備經驗等已有的研究成果。
　　第2章主要介紹了我們在實驗中所用

4、的表征方法的工作原理和儀器結構，包括制備銳鈦礦型TiO2(001)薄膜的PLD系統(tǒng)，表征薄膜表面的結構、缺陷和吸附行為的STM，研究薄膜表面的吸附行為和化學反應的TPD技術。這一章還介紹了我們實驗室自行搭建的TPD-STM設備的儀器結構、控制程序和我們在傳統(tǒng)儀器的基礎上所做的改進。
　　第3章主要介紹了銳鈦礦型TiO2(001)薄膜的制備過程，該薄膜表面的重構結構和兩種缺陷的結構，以及甲醇在該薄膜表面的吸附和分解行為。新鮮制備的銳

5、鈦礦型TiO2(001)薄膜表面只含有暗點缺陷，甲醇在這個表面上不發(fā)生分解。經過Ar+刻蝕處理后的還原性表面會出現亮點缺陷，甲醇在這種缺陷的作用下會被分解為甲基。經過在氧氣氛圍中退火的處理后，表面會出現另一種新的缺陷，實驗結果顯示處理后的氧化性表面的新缺陷能將甲醇分解為甲氧基。
　　第4章主要介紹了銳鈦礦型TiO2(001)表面上發(fā)生的光催化反應，包括兩種:一種是在氧化性表面的缺陷上發(fā)生的甲氧基的光催化反應，高活性的甲氧基在弱紫外