鐵和鈷原子摻雜硼團(tuán)簇的密度泛函理論研究.pdf

1、文章利用密度泛函理論研究了FeBn(n ≤15)團(tuán)簇和CoBn(n ≤19)團(tuán)簇的幾何結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和磁性。
　　 第一章簡要介紹了團(tuán)簇的一些基本情況。首先，簡單介紹了有關(guān)團(tuán)簇的一些基本概念，淺談一下團(tuán)簇研究的應(yīng)用與發(fā)展前景，接著介紹了團(tuán)簇研究的范疇及意義，最后，概括了本文在團(tuán)簇研究中所做的工作和意義。
　　 第二章簡要介紹了密度泛函理論的基本框架和發(fā)展過程。首先，介紹了密度泛函理論的發(fā)展過程，從Thomas-Fermi

2、模型，到Hohenberg-Kohn 定理，再到Kohn-Sham 方程，直到最近的對密度泛函理論的各種修正。介紹了各種常用的交換相關(guān)泛函。介紹了基于密度泛函理論的Dmol 3 軟件和Gaussian 軟件。
　　 第三章采用密度泛函理論中的廣義梯度近似(Generalized GradientApproximation，GGA)方法，對不同自旋多重度的FeBn(n ≤15)團(tuán)簇的平衡幾何結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和磁性進(jìn)行了研究。團(tuán)簇最低

3、能量結(jié)構(gòu)的平均結(jié)合能、二階能量差分和能隙均表明FeB3、FeB8、FeB12和FeB14 團(tuán)簇較相鄰團(tuán)簇穩(wěn)定。團(tuán)簇最低能量結(jié)構(gòu)中Fe 原子的d 軌道和B 原子的p軌道存在著明顯的雜化。團(tuán)簇最低能量結(jié)構(gòu)的總磁矩主要來自Fe 原子3d 軌道的貢獻(xiàn)，且總磁矩隨團(tuán)簇尺寸增大呈現(xiàn)奇偶振蕩。
　　 第四章采用密度泛函理論中的廣義梯度近似的方法對不同自旋多重度的CoBn(n ≤19)團(tuán)簇的平衡幾何結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和磁性進(jìn)行了研究。隨著尺寸的增加

4、，CoBn(n ≤19)團(tuán)簇最低能量結(jié)構(gòu)從平面結(jié)構(gòu)逐步演變?yōu)榱Ⅲw結(jié)構(gòu)，Co 從主團(tuán)簇的外部向內(nèi)部轉(zhuǎn)移。團(tuán)簇最低能量結(jié)構(gòu)的二階能量差分表明CoB3、CoB7、CoB10、CoB12、CoB14和CoB16 團(tuán)簇較相鄰團(tuán)簇穩(wěn)定。Co的摻雜增強(qiáng)了硼團(tuán)簇的化學(xué)活性。最低能量結(jié)構(gòu)中Co的d 軌道和B的p軌道存在著明顯的雜化。
　　 當(dāng)Co 處于主團(tuán)簇的外部時(shí)，Co的帶電量為正，Co 具有磁矩。當(dāng)n ≥13，Co 處于主團(tuán)簇的內(nèi)部時(shí)，Co的