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文檔簡介
1、表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)自20世紀(jì)70年代發(fā)現(xiàn)以來,由于能夠提供分子的指紋信息、非破壞性、以及超靈敏性特點(diǎn),SERS技術(shù)已經(jīng)成為一個(gè)強(qiáng)有力的分析工具,可應(yīng)用于化學(xué)、生物以及環(huán)境分析。近些年來,本課題組發(fā)展的動(dòng)態(tài)表面增強(qiáng)拉曼光譜(D-SERS)憑借其高靈敏性,重現(xiàn)性和穩(wěn)定性以及實(shí)時(shí)檢測的特點(diǎn)也逐漸受到關(guān)注。眾所周知,納米材料的形貌對SERS增強(qiáng)效果有很大的影響,各項(xiàng)異性的納米粒子(納米星、三角形、管狀等)作為增強(qiáng)基底靈敏性很高,但重現(xiàn)
2、性很低。在SERS檢測中,獲得重現(xiàn)性好、可靠性高的檢測結(jié)果,合成單分散的納米粒子是至關(guān)重要的。本論文主要是基于單分散的納米粒子作為SERS基底,結(jié)合D-SERS方法的諸多優(yōu)點(diǎn)來開展的一系列工作。
第一章簡單的介紹了SERS的基本概念、原理和基底材料,SERS在醫(yī)學(xué)、單分子檢測、公共安全方面的應(yīng)用。重點(diǎn)介紹了D-SERS的發(fā)現(xiàn)、發(fā)展過程以及D-SERS的特征和優(yōu)點(diǎn),目前存在的問題和研究思路。
第二章是基于D-SERS能
3、夠?qū)崿F(xiàn)實(shí)時(shí)檢測的特點(diǎn),再結(jié)合雙組份分析法來實(shí)時(shí)研究兩種同分異構(gòu)體2,2'-Bpy和4,4'-Bpy的競爭吸附。通過D-SERS的實(shí)時(shí)監(jiān)測研究發(fā)現(xiàn)2,2'-Bpy和4,4'-Bpy的吸附是一個(gè)動(dòng)態(tài)競爭的過程。此動(dòng)態(tài)吸附的變化過程在普通的干態(tài)方法下是無法檢測到的,D-SERS實(shí)時(shí)檢測的特點(diǎn)為研究分子的競爭吸附提供了方法。
第三章提出了“最佳熱點(diǎn)”的概念,并基于最佳熱點(diǎn)建立了可靠的定量分析方法。采用原位小角X射線散射技術(shù)(SAXS)
4、實(shí)時(shí)地追蹤“最佳熱點(diǎn)”的形成過程,結(jié)果表明在單分散納米溶膠蒸發(fā)的過程中確實(shí)形成了“最佳熱點(diǎn)”。采用4-巰基吡啶(4-mpy)作為內(nèi)標(biāo)分子,結(jié)晶紫(CV)作為模型分子進(jìn)行方法驗(yàn)證,將D-SERS最佳熱點(diǎn)處的最強(qiáng)信號(hào)強(qiáng)度用于統(tǒng)計(jì)分析。結(jié)果表明,CV的相對強(qiáng)度與濃度的負(fù)對數(shù)成線性關(guān)系,即可以實(shí)現(xiàn)定量檢測。最終,通過這種方法,兩種毒品搖頭丸(MDMA)、α-甲基色胺二鹽酸鹽(α-MT)以及三聚氰胺都可以實(shí)現(xiàn)定量檢測。
第四章是在第三章
5、的基礎(chǔ)上進(jìn)一步進(jìn)行的探索。運(yùn)用D-SERS過程中的“最佳熱點(diǎn)”結(jié)合免內(nèi)標(biāo)(internal standards-free)的方法實(shí)現(xiàn)對一類特殊分子的定量檢測。這類特殊的分子是指具有較大散射截面和對稱性結(jié)構(gòu)的分子,例如三苯甲烷染料。CV是廉價(jià)的三苯甲烷染料,它能幫助魚類有效對抗真菌和寄生蟲感染。但由于這些染料對人類有致突變和致畸作用,在水產(chǎn)養(yǎng)殖中是禁止使用的。因此,準(zhǔn)確測定三苯甲烷染料的濃度是至關(guān)重要的。結(jié)果表明,采用這種方法可以實(shí)現(xiàn)對三
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