鐵基化合物的可控制備及電催化特性.pdf

1、隨著社會的發(fā)展，人類對能源的需求越來越大，而化石能源是不可再生的，因此我們急切需要開發(fā)可再生資源。氫氣作為一種高密度零污染的燃料成為了可再生能源的潛在候選。目前，氫氣主要是通過蒸發(fā)天然氣得到的，所以當(dāng)前的產(chǎn)氫必然伴隨著大量的溫室氣體的排放。電化學(xué)產(chǎn)氫是電解水直接得到氫氣，不會產(chǎn)生任何有害氣體，是一種環(huán)境友好的產(chǎn)氫方法。通常的電催化產(chǎn)氫使用價格昂貴且儲量少的貴金屬Pt作為催化劑降低反應(yīng)的過電位，因此迫切需要開發(fā)價格低廉的新型非鉑基催化劑。

2、其中，納米結(jié)構(gòu)的鐵基化合物作為價格低廉的非鉑基催化劑的代表，在電催化領(lǐng)域得到了廣泛的關(guān)注。
　　本篇論文以鐵基化合物作為研究對象，通過溶膠凝膠，液相合成，電沉積等方法制備出了鐵的氮（硫，磷）化合物，并通過調(diào)控各成分所占的比例進一步優(yōu)化其電催化產(chǎn)氫性能。主要的研究內(nèi)容如下:
　　(1)使用一種合成條件溫和的溶膠凝膠的方法將氧化鐵納米粒子均勻附著在氧化石墨的表面，然后在NH3氣氛下煅燒得到氮化鐵納米粒子/氮摻雜石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu)。通

3、過調(diào)控反應(yīng)物的比例來改變氮化鐵納米粒子與氮摻雜石墨烯的質(zhì)量比以優(yōu)化其電催化性能。高效的性能歸因于復(fù)合結(jié)構(gòu)具有的特性，納米結(jié)構(gòu)的氮化鐵活性位點較多，氮摻雜氧化石墨烯導(dǎo)電性強，兩者的結(jié)合使得催化劑整體的性能有了大幅度提高。在電流密度為10 mAcm-2時其過電位為94 mV，并且催化活性可以持續(xù)至少10小時。
　　(2)采用液相合成的方法，以四水合二氯化亞鐵作為鐵源，硫代硫酸鈉做為硫源在無水無氧的條件下合成二硫化亞鐵，并使其附著在氧化

4、石墨烯上，得到二硫化鐵/氧化石墨烯復(fù)合材料。并通過改變硫化鐵與氧化石墨烯的比例進一步的優(yōu)化了催化劑性能。采用循環(huán)伏安和電化學(xué)阻抗系統(tǒng)研究了復(fù)合材料的電化學(xué)活性和界面電子傳輸特性。
　　(3)將四水合二氯化亞鐵，次磷酸鈉和乙酸鈉組成的混合溶液進行電沉積，在鈦片上形成鐵磷混合物，通過調(diào)節(jié)鈦片浸入溶液的面積來調(diào)節(jié)生長的鐵磷混合物面積。最終得到了一種高效的制備方法簡單的催化劑，在電流密度為10 mAcm-2時其過電位為192mV，塔菲爾斜