基于錳摻雜硫化鋅量子點(diǎn)表面化學(xué)修飾的專一性傳感策略研究.pdf

1、半導(dǎo)體納米粒子即量子點(diǎn)在熒光傳感及生物傳感中具有強(qiáng)大的應(yīng)用前景，這都?xì)w功于其設(shè)計(jì)簡便、靈敏度高、生物相容性好、毒性低、發(fā)光效率高、比表面積大、表面易修飾等特性。然而很多種基于熒光的半導(dǎo)體納米粒子在生物傳感體系機(jī)制已經(jīng)被提出了，但是由于半導(dǎo)體納米粒子自身的物理化學(xué)性質(zhì)導(dǎo)致了它在生物傳感中表現(xiàn)的并不優(yōu)異。這是由于半導(dǎo)體納米粒子的尺寸很小，比表面積很大，表面容易暴露出大量的鋅離子或者鎘離子等，這些離子恰恰很容易與生物體系中的路易斯堿（氨基酸、

2、蛋白質(zhì)、生物大分子等）發(fā)生配位作用或者共價作用，從而影響它的發(fā)光行為使得半導(dǎo)體納米粒子在生物體系中的熒光傳感并不準(zhǔn)確。就此，有很多人熱衷于多樣的信號輸出手段試圖來提升靈敏度解決這一問題，主要有熒光增強(qiáng)、“turn-off”、“turn-on”、表面等離子體增強(qiáng)、比率熒光、熒光發(fā)射波長移動等方式。事實(shí)，雖然有大量的熒光傳感信號輸出的更變，但是想得到優(yōu)異的分析性能還是很難的。其中比率熒光和熒光發(fā)射波長移動這兩種信號輸出形式較為準(zhǔn)確，而熒光發(fā)

3、射波長的移動往往是很難獲得的，構(gòu)建波長移動一般需要依賴貴金屬納米粒子的合成或者納米材料精巧的設(shè)計(jì)，這往往都是很耗時以及代價昂貴的。我們認(rèn)為分析傳感中所謂的優(yōu)異分析性能應(yīng)該具有可靠的輸出信號、很好的抗干擾能力、自身體系的穩(wěn)定性以及方便易行低成本等特性。相比而言，比率熒光只需要引入另一個熒光峰就可以構(gòu)建起來，而且已經(jīng)有很多人構(gòu)建了比率熒光的分析傳感，但是大多數(shù)都是通過引入另一個熒光團(tuán)的方式引入另一個熒光峰的，由于這種方法的構(gòu)建需要表面共筑和

4、光譜匹配同時滿足而顯得這種方法并不實(shí)用。我們雖然已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了單一熒光團(tuán)的比率熒光輸出信號的調(diào)制，但是在實(shí)際應(yīng)用中還是會存在穩(wěn)定性和抗干擾能力的問題。
　　本研究分為四個部分：第一章為緒論，先是總結(jié)了基于量子點(diǎn)的表面化學(xué)修飾策略，再介紹了通用性傳感策略的研究，尤其是比率熒光法在熒光傳感中的應(yīng)用。并提出了亟待解決的問題和潛在的實(shí)際應(yīng)用，提出了本論文的工作設(shè)想。第二章研究了量子點(diǎn)的比率熒光信號對葡萄糖濃度的響應(yīng)，并利用錳摻雜硫化鋅量子點(diǎn)的

5、豐富表面性質(zhì)，基于量子點(diǎn)的表面化學(xué)設(shè)計(jì)提出出適用于復(fù)雜體系的葡萄糖傳感器，我們優(yōu)先提出功能化的“選擇性分子透過膜”包覆在量子點(diǎn)表面達(dá)到選擇性檢測葡萄糖的方案，并且實(shí)現(xiàn)裸眼檢測葡萄糖，隨著葡萄糖濃度的增大，體系的顏色從粉紅色變成紫色。它不僅能解決復(fù)雜體系的干擾問題，還能提供一種可靠的熒光輸出信號，為量子點(diǎn)熒光定量的實(shí)用性提供了新的思路。第三章研究了基于量子點(diǎn)表面化學(xué)修飾的通用性傳感策略，并利用葡萄糖氧化酶、膽固醇氧化酶、乳酸脫氫酶、黃嘌呤