釩酸鹽、鉬酸鹽微-納米材料的制備及其在水污染處理中的應(yīng)用.pdf

1、隨著社會的快速發(fā)展，各種工業(yè)污水和生活廢水任意排放，使得水體污染成為當(dāng)前人類社會所面臨重大問題之一。在種類繁多的污染物當(dāng)中，印染廢水最難處理，它常含難降解、有毒有機(jī)污染物，如何有效去除這些污染物成為眾多科技工作者致力解決的問題。近年來微納米材料以其高效、廉價和環(huán)境友好的特點(diǎn)在水處理領(lǐng)域顯示了無可比擬的優(yōu)越性，可實(shí)現(xiàn)對水體中污染物的快速吸附或降解。本文用液相合成法制備一系列性質(zhì)優(yōu)良的釩酸鹽及鉬酸鹽復(fù)合物微/納米材料，探究了相關(guān)實(shí)驗(yàn)條件對樣

2、品結(jié)構(gòu)、形貌的影響，并根據(jù)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象提出可能的形成機(jī)理，最后深入研究了合成材料在水處理方面的應(yīng)用。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴在非離子型表面活性劑聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的輔助下，采用簡單的化學(xué)沉淀法成功合成了花簇狀焦釩酸鋅(Zn3(OH)2V2O7·2H2O)，運(yùn)用XRD、FTIR、SEM對其結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征。以花簇狀Zn3(OH)2V2O7·2H2O作為吸附劑處理有機(jī)染料，結(jié)果顯示，相比于商品活性炭，花簇狀Zn3(OH)2V2

3、O7·2H2O作為吸附劑表現(xiàn)出對陽離子染料MB有更高的吸附性能，可歸因于其豐富的孔隙結(jié)構(gòu)、較大的比表面積和表面負(fù)電性?；ù貭頩n3(OH)2V2O7·2H2O對MB的吸附熱力學(xué)符合Freundlich模型，說明吸附形式是非單層分子吸附;吸附動力學(xué)能夠較好的符合偽二級模型，表明整個吸附過程包括外擴(kuò)散、內(nèi)擴(kuò)散及表面吸附過程。同時，通過顆粒內(nèi)擴(kuò)散方程模型擬合結(jié)果發(fā)現(xiàn)，整個吸附過程中qt與t1/2線性關(guān)系較好，但不通過原點(diǎn)(C≠0)，吸附過程主

4、要受顆粒內(nèi)擴(kuò)散控制，但是顆粒內(nèi)擴(kuò)散不是唯一的吸附速率的控制步驟。該過程的吸附熱為47.3 kJ/mol，推測該過程可能主要以物理吸附為主。⑵探究Zn3(OH)2V2O7·2H2O的光催化活性，通過在體系中加入不同比例的硫酸銅，制備一系列Zn3-xCux(OH)2V2O7·2H2O固溶體。運(yùn)用XRD、SEM、PL及對其結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征分析。經(jīng)分析，當(dāng)x的值從0到3，樣品的形貌從花簇狀演變?yōu)轭w粒狀，且顆粒尺寸越來越小。將一系列樣品進(jìn)行光降

5、解RhB實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示，x值為2時其光催化活性最高，也就是說，鋅銅比例為2∶1是最佳固溶比。純焦釩酸銅(x=3)的活性也相對比較高，主要是由于其自身的小尺寸效應(yīng);純的焦釩酸鋅活性高于固溶體Zn3-x(Cux)(OH)2V2O7·2H2O(x=1)，是由于其自身獨(dú)特的框架結(jié)構(gòu)，花簇狀焦釩酸鋅的分級結(jié)構(gòu)有助于催化反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳輸，使其在光降解RhB中比顆粒狀形態(tài)樣品更有優(yōu)勢。通過活性自由基檢測試驗(yàn)得出，該光催化過程中，超氧自由基是主要的活

6、性物種，空穴也起到了一定的作用。⑶采用簡單的液相沉淀法制備一系列AgBr/CaMoO4負(fù)載型催化劑，利用XRD、FT-IR，SEM和XPS等對樣品進(jìn)行了詳細(xì)的表征。用制備的催化劑催化還原對硝基苯酚(4-NP)，研究發(fā)現(xiàn)，在硼氫化鈉(NaBH4)存在的情況下，負(fù)載型催化劑AgBr/CaMoO4的催化效果高于純的AgBr和CaMoO4。而且，當(dāng)AgBr的負(fù)載量為5％時，催化劑活性最高。經(jīng)分析，復(fù)合樣品中CaMoO4微球能夠使AgBr納米顆粒