負(fù)載二氧化鈦活性炭耦合低溫等離子體降解亞甲基藍(lán)廢水.pdf

1、本文采用粉體燒結(jié)法將納米TiO2負(fù)載于顆粒活性炭中制備TiO2-GAC，通過掃描電鏡、微孔分析儀、Boehm滴定法、傅里葉紅外光譜分析儀對負(fù)載二氧化鈦前后活性炭（GAC、TiO2-GAC）的比表面積、孔容積、表面基團(tuán)及吸附性能進(jìn)行分析，然后將其與DBD等離子體耦合用于降解亞甲基藍(lán)模擬染料廢水，研究活性炭吸附、光催化氧化及DBD低溫等離子體氧化技術(shù)的協(xié)同效果，以及對放電電壓、初始電導(dǎo)率、TiO2-GAC添加量對耦合降解效果的影響，然后用G

2、C/MS對中間產(chǎn)物進(jìn)行分析，在此基礎(chǔ)上提出亞甲基藍(lán)分子的可能分解途徑。最后用DBD等離子體對吸附亞甲基藍(lán)飽和的TiO2-GAC再生，研究其再生效果。實(shí)驗(yàn)得出以下結(jié)果：
　?。?）TiO2的負(fù)載導(dǎo)致活性炭BET多點(diǎn)比表面積、總孔容積分別減小9.56％、12.29%，平均孔徑增大3.34%，羧基等酸性基團(tuán)數(shù)量下降12.78%。
　?。?）受TiO2負(fù)載的影響，TiO2-GAC對亞甲基藍(lán)的吸附速率及飽和吸附容量相比于GAC均有所下

3、降；溫度的提高有利于TiO2-GAC、GAC對亞甲基藍(lán)的吸附。288.15K、298.15K、308.15K條件下，TiO2-GAC對亞甲基藍(lán)的最大飽和吸附量分別為108.70mg/g、123.46mg/g、135.14mg/g，分別比GAC低了3.26%、8.64%、10.81%。Langmuir吸附等溫方程、準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程能更好地闡述TiO2-GAC、GAC對亞甲基藍(lán)的吸附過程，化學(xué)吸附是該吸附過程最主要的吸附機(jī)制。
　　（

4、3）GAC、TiO2-GAC均能與DBD等離子體產(chǎn)生協(xié)同作用，但TiO2-GAC的協(xié)同效果比GAC更好；但協(xié)同強(qiáng)度隨反應(yīng)的進(jìn)行、反應(yīng)物濃度逐步下降而慢慢降低，在極板間距為8mm、放電頻率9KHz、放電電壓11KV條件下分別用2g TiO2-GAC、GAC耦合DBD等離子體降解100ml濃度為100mg/L的亞甲基藍(lán)廢水，實(shí)驗(yàn)進(jìn)行至5min，降解率分別為21.35%、17.21%，此時(shí)協(xié)同強(qiáng)度分別為60.89、26.27；實(shí)驗(yàn)進(jìn)行40mi

5、n，降解率分別為98.38%、95.22%，但協(xié)同強(qiáng)度分別為-8.56、-15.04。TiO2-GAC耦合DBD等離子體氧化降解亞甲基藍(lán)模擬廢水降解效果隨放電電壓、TiO2-GAC用量的增加而提升；初始電導(dǎo)率的提升對降解有雙重影響。在TiO2-GAC耦合DBD等離子體氧化降解亞甲基藍(lán)模擬廢水過程中，亞甲基藍(lán)分子上的N-C、S-N鍵首先受到活性粒子攻擊而發(fā)生斷鍵，產(chǎn)生SO42-、NO3-離子，同時(shí)產(chǎn)生然后亞聯(lián)苯，然后在活性粒子的氧化作用下

6、，亞聯(lián)苯上的苯環(huán)逐漸被打開，生產(chǎn)(Z)-14-甲基-8-十六碳烯-1-縮醛、4-phenyltridecane等苯環(huán)開環(huán)產(chǎn)物，最后被氧化成CO2、H2O。
　?。?）DBD等離子體對TiO2-GAC的再效果比GAC更好，特別是在再生前期。在10KHz放電頻率、10mm-10KV“極板間距—放電電壓”條件下對2g吸附亞甲基藍(lán)飽和的含水率約40%的濕TiO2-GAC及濕GAC進(jìn)行再生，再生過程中，前者再生率比后者高4.53%~13.3