溶液性質(zhì)對金屬納米顆粒在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的影響機制研究.pdf

1、金屬納米顆粒(MNPs)是一類非常重要的納米材料，在其生產(chǎn)、運輸、使用和處置過程中不可避免地進入環(huán)境，對生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生潛在危險。金屬納米顆粒在以土壤和地下水為代表的多孔介質(zhì)中的遷移擴散能力決定著其環(huán)境風險，探索金屬納米顆粒在多孔介質(zhì)中的遷移持留行為對準確預測其環(huán)境風險有著非常關鍵的作用。因此，本文以純凈石英砂填充的多孔介質(zhì)為研究載體，以氧化銅納米顆粒(CuO NPs)為研究對象，研究常見溶液性質(zhì)(pH、離子強度、天然有機質(zhì)(NO

2、M)、滲流流速）對CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的影響，并結(jié)合膠體穩(wěn)定性理論(DLVO)和膠體過濾理論探討CuO NPs的遷移持留特性和相關作用機制。主要研究結(jié)論如下:
　　(1)弄清了溶液性質(zhì)的變化對CuO NPs團聚行為的影響:CuO NPs的團聚程度隨著離子強度的增加而增加。低濃度NOM（0.1mg-C/L HA和0.01 mg-C/L Cit）通過其長鏈組分間的非極性反應加劇了CuO NPs的團聚行為，高濃度NOM

3、（0.25-10 mg-C/L HA和0.025-1 mg-C/L Cit）通過增加CuO NPs之間的雙電層靜電斥力和空間位阻斥力，抑制了CuO NPs的團聚行為，抑制程度隨著NOM濃度的增加而增加。
　　(2)揭示了不同流速條件下pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響機制:pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響與滲流流速有關。0.375cm/min條件下，pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響不明

4、顯，CuONPs遷移過程中因受到的水流拖拽力小于自身重力而沉積在石英砂表面是控制CuO NPs遷移持留行為的主導機制。0.750 cm/min條件下，pH6時，CuO NPs-石英砂之間以斥力為主，離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響不明顯;pH8和pH9時，CuO NPs-CuO NPs勢能能障小于CuO NPs-石英砂勢能能障，新進入的CuO NPs易在已沉積的CuO NPs表面發(fā)生團聚行為而引起的阻滯現(xiàn)象(Straining

5、)是控制CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的主導機制。3.000cm/min條件下，pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響不明顯，CuO NPs遷移過程中因受到的水流拖拽力大于CuO NPs-石英砂之間DLVO勢能能障而沉積在石英砂表面是控制CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的主導機制。
　　(3)揭示了NOM初始濃度對CuO NPs遷移持留行為的影響機制:低濃度HA(0.1 mg-C/L)存在下，CuO NPs

6、遷移過程中因阻滯現(xiàn)象(Straining)而使沉積速率系數(shù)逐漸增大;隨著HA濃度的增加，CuO NPs的遷移能力先增加后減小，0.5 mg-C/L HA時遷移能力最好(Ce/C0=0.59)，與CuO NPs-石英砂之間XDLVO勢能能障的變化趨勢一致。低濃度Cit(0.01 mg-C/L)存在下，CuO NPs遷移過程中因熟化現(xiàn)象(Ripening)而使沉積速率系數(shù)逐漸增大;隨著Cit濃度的增加，CuO NPs的遷移能力先增加后變化不