金屬大環(huán)化合物-石墨烯復(fù)合材料作為高效的氧還原催化劑.pdf

1、隨著對清潔和可持續(xù)能源需求的增加，推動了燃料電池技術(shù)的研究。直接甲醇燃料電池(DMFC)長期以來被認(rèn)為是便攜式電子設(shè)備的主要能源和混合動力電動汽車的一種有前途的替代能源。然而，DMFC商業(yè)化的主要障礙是陰極緩慢的氧還原反應(yīng)動力學(xué)。因此，氧氣還原反應(yīng)(ORR)需要有效的催化劑。雖然，鉑系材料被認(rèn)為是催化氧氣還原反應(yīng)的最好的催化劑，他們?nèi)匀淮嬖谥T多挑戰(zhàn)。一種情況是鉑系材料依賴于時間漂移和交叉效應(yīng)的敏感性，這大大降低了陰極電勢和燃料效率。另一

2、個嚴(yán)重挑戰(zhàn)是鉑金屬儲量稀缺、且成本高，阻礙了其廣泛的商業(yè)化應(yīng)用。在這種情況下，尋求新穎、高活性、對甲醇不敏感、耐用且廉價的非貴重金屬的ORR電催化劑是非常必要的。
　　本文采用溶劑熱輔助的π-π組裝的方法制備了二茂鐵鈷卟啉/石墨烯(CoFcP/PSS-Gr)和二茂鐵鈷酞菁/石墨烯(CoFcPc/PSS-Gr)兩種金屬大環(huán)化合物/石墨烯復(fù)合材料用于催化ORR，通過SEM、 TEM、UV-vis和XPS對復(fù)合材料進(jìn)行了表征，運(yùn)用CV、

3、RDE、RRDE和i-t技術(shù)對復(fù)合材料進(jìn)行了電化學(xué)測試，結(jié)果表明 CoFcP/PSS-Gr催化劑在堿性介質(zhì)中呈現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，如：較正的起始電位(-0.101 V vs. SCE)、半波電位(-0.201 V vs. SCE)、極好的穩(wěn)定性(10000 s后余量為84.1％)、很好的耐甲醇交叉效應(yīng)及有效的4 e-反應(yīng)路徑。此外，CoFcP/PSS-Gr催化劑還可以在酸性介質(zhì)中調(diào)控ORR過程，如具有較正的起始電位(0.46 V vs