2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、隨著車用油品國(guó)五標(biāo)準(zhǔn)的公布與實(shí)施,柴油超深度脫硫(<10ppmw S)成為煉油廠和科研機(jī)構(gòu)今后工作的一個(gè)重要方向。高效脫硫技術(shù)和新型催化劑的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用必然成為重中之重。氧化脫硫反應(yīng)條件溫和,投資費(fèi)用低,對(duì)于雜環(huán)含硫化合物具有很好的氧化效率,成為近年來(lái)研究的焦點(diǎn)。金屬有機(jī)骨架材料作為一種新型的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化多孔材料,具有高比表面積、高孔隙率、可調(diào)的結(jié)構(gòu)和可定性修飾的官能度,近年來(lái)在氧化脫硫中的應(yīng)用引起了大量的關(guān)注和研究。
  本論文

2、以2,2’-聯(lián)吡啶-5,5’-二甲酸為有機(jī)配體,分別通過(guò)后修飾和預(yù)修飾法成功將過(guò)渡金屬過(guò)氧化物MoO(O2)2和WO(O2)2固載到金屬有機(jī)骨架材料UIO-67上,得到兩種新的復(fù)合材料UIO-67-MoO(O2)2和UIO-67-WO(O2)2,用作氧化脫硫的催化劑。通過(guò)X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外變換光譜(FT-IR)、低溫氮?dú)馕锢砦?、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)等對(duì)催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)表征。在固定床反應(yīng)器上,以過(guò)

3、氧化羥基異丙苯為氧化劑,以二苯并噻吩等含硫化合物的甲苯/正庚烷溶液為模型油,考察催化劑的氧化脫硫活性、穩(wěn)定性和含氮化合物對(duì)氧化反應(yīng)的影響;同時(shí)加入自由基捕獲劑異丙醇和苯醌探索氧化脫硫反應(yīng)的自由基機(jī)理。
  以UIO-67-MoO(O2)2為催化劑,考察了20℃及40℃條件下的三種雜環(huán)含硫化合物BT、DBT、4,6-DMDBT的氧化脫硫性能;反應(yīng)結(jié)果表明,20℃時(shí),BT、DBT、4,6-DMDBT的平均轉(zhuǎn)化率分別為21.6%、78.

4、5%、14.7%;40℃時(shí),其平均轉(zhuǎn)化率分別為47.1%、98.9%、97.4%。因此重點(diǎn)考察了40℃條件下的DBT氧化脫硫性能。
  對(duì)比未修飾活性組分的UIO-67及負(fù)載型MoO3/SiO2催化體系,UIO-67-MoO(O2)2對(duì)DBT的轉(zhuǎn)化率在70h內(nèi)可以保持在93%以上,而UIO-67和MoO3/SiO2催化DBT的最高轉(zhuǎn)化率分別只有8%和44%;原料液中加入雜環(huán)含氮化合物哌啶后,在前30個(gè)小時(shí)內(nèi),DBT轉(zhuǎn)化率保持100

5、%,之后DBT轉(zhuǎn)化率迅速下降,這可能是因?yàn)檫哙ぶ械腘進(jìn)攻UIO-67-MoO(O2)2反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的不飽和配位點(diǎn),阻礙了底物及氧化劑和催化劑的進(jìn)一步接觸。UIO-67-WO(O2)2催化氧化脫除DBT的轉(zhuǎn)化率先緩慢增加后緩慢降低。羥基自由基捕獲劑異丙醇對(duì)UIO-67-MoO(O2)2和UIO-67-WO(O2)2催化氧化脫除DBT的反應(yīng)都表現(xiàn)出明顯的抑制作用,而超氧自由基捕獲劑苯醌加入前后,DBT轉(zhuǎn)化率基本沒(méi)有發(fā)生變化,說(shuō)明氧化過(guò)程中

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