水和水溶液在聲懸浮條件下的運(yùn)動(dòng)規(guī)律與凝固機(jī)制.pdf

1、本文從實(shí)驗(yàn)和理論兩方面深入地探討了聲懸浮液滴的運(yùn)動(dòng)規(guī)律；研究了聲懸浮條件下水滴的過(guò)冷與形核機(jī)制；采用分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了過(guò)冷態(tài)水的表面性質(zhì)；借助聲懸浮技術(shù)和分子模擬相結(jié)合的方法研究了不同濃度下NaCl和KCl水溶液的過(guò)冷度分布規(guī)律。主要取得以下幾方面的研究結(jié)果： 實(shí)驗(yàn)研究了聲懸浮條件下液滴的平衡形狀演變規(guī)律。深入分析了兩瓣、三瓣和四瓣液滴形狀的演化過(guò)程。證實(shí)聲壓導(dǎo)致的液滴初始形狀的變形是造成各個(gè)分瓣形狀簇臨界角速度漂移的主要原因

2、。實(shí)驗(yàn)中首次觀察到一種新的平衡形狀分支：五瓣形狀，認(rèn)為它的出現(xiàn)與液滴初始形狀的變形程度有關(guān)。 采用有限元方法模擬了聲懸浮液滴各個(gè)形狀簇的演化過(guò)程，預(yù)測(cè)了兩瓣、三瓣和四瓣形狀的臨界角速度與自身演變規(guī)律。同實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較，兩者符合較好。 實(shí)驗(yàn)研究了聲懸浮水滴的深過(guò)冷規(guī)律，獲得的最大過(guò)冷度為32K。比較聲壓幅值SPL=160.6dB和SPL=164.4dB下液滴的過(guò)冷度分布，兩種條件下的平均過(guò)冷度分別為13.7K和9.7K，均遠(yuǎn)

3、小于均質(zhì)形核過(guò)冷度，而且增大聲壓幅值會(huì)顯著地降低過(guò)冷度。 根據(jù)液滴的過(guò)冷度分布，采用統(tǒng)計(jì)方法分析了160.6dB和164.4dB兩個(gè)聲壓水平下水滴的形核規(guī)律。結(jié)果表明聲懸浮條件下水滴的形核主要發(fā)生在表面附近。提高聲壓幅值會(huì)加劇水滴的變形，導(dǎo)致表面積擴(kuò)大，形核數(shù)目增多，過(guò)冷度水平降低。造成表面形核過(guò)程的主要因素有兩方面：一是聲壓與液滴的相互作用主要發(fā)生在表面附近，這里氣泡的運(yùn)動(dòng)及空化效應(yīng)對(duì)形核的促進(jìn)作用比較明顯。二是表面附近的聲流

4、加速了液滴表層與周圍介質(zhì)的熱交換，使得表面溫度較內(nèi)部低，有利于形核。對(duì)比兩個(gè)聲壓幅值下的形核率，發(fā)現(xiàn)高聲壓幅值能夠在一定程度上促進(jìn)形核，其主要原因是高聲壓能夠在更大程度上促進(jìn)氣泡生長(zhǎng)，加劇液滴周圍介質(zhì)的流動(dòng)，增大形核率。 選用SPC/E和TIP4P兩種勢(shì)函數(shù)對(duì)過(guò)冷態(tài)水的表面性質(zhì)進(jìn)行了分子動(dòng)力學(xué)模擬。結(jié)果表明隨著過(guò)冷度的增大，氣/液界面厚度減小，表面張力增大，表面勢(shì)增強(qiáng)。SPC/E勢(shì)的表面張力模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值符合很好，而TIP4P

5、勢(shì)的模擬值低于實(shí)驗(yàn)值約20﹪。通過(guò)比較分析，認(rèn)為SPC/E勢(shì)定義的水分子間作用力較強(qiáng)，能夠較好地描述水的表面性質(zhì)。 研究了SPC/E水分子在193～398K的溫度范圍內(nèi)表面張力隨溫度的變化規(guī)律，證實(shí)在303K附近表面張力-溫度曲線上存在著第二個(gè)拐點(diǎn)，而且表面張力在180K附近表現(xiàn)出類似于體熱力學(xué)量的奇異發(fā)散行為。 在聲懸浮條件下測(cè)定了濃度在0.5～1.5M(M表示重量摩爾濃度)之間NaCl和KCl水溶液的過(guò)冷度分布。Na

6、Cl和KCl溶液的過(guò)冷度普遍高于相同條件下純水的過(guò)冷度，且隨濃度的增大而線性增大。與均質(zhì)形核對(duì)應(yīng)的過(guò)冷度-濃度直線相比，兩者幾乎平行，說(shuō)明離子對(duì)過(guò)冷度的影響與水分子的結(jié)構(gòu)變化有關(guān)。實(shí)驗(yàn)研究表明，NaCl溶液的平均過(guò)冷度大于KCl溶液約2～3K，這與均質(zhì)形核情況存在明顯的差異。分析認(rèn)為NaCl和KCl能夠增大水的表面張力，減小了氣體的溶解度，而NaCl的這種影響比KCl更強(qiáng)，從而導(dǎo)致兩種溶液中氣泡長(zhǎng)大所需的聲壓閾值出現(xiàn)差異，造成氣泡異質(zhì)形