聚噻吩瞬態(tài)輸運性質的研究.pdf

1、隨著掃描顯微鏡、分子自組裝等實驗手段的進步，分子電子學的研究也越來越受人們關注。分子電子學主要以苯環(huán)為基本單元的芳香族有機聚合物為研究對象，由于這些有機化合物具有共軛π電子結構，可以將其看做準一維體系，電子與晶格相互影響，能夠支持孤子、極化子、激子等多種結構的非線性元激發(fā)。這些元激發(fā)可以使有機聚合物發(fā)揮獨特的物理特性。聚噻吩及其衍生物由于其獨特的光學特性和導電性質，是有機分子器件的良好候選。采用Su-Schrieffer-Heeger(

2、S SH)模型，大量工作集中研究了孤立電子-品格耦合系統(tǒng)的靜態(tài)以及動力學過程，但對于分子與電極耦合的情況，也就是開放量子體系中元激發(fā)的動力學還缺乏理解，尤其是由于電-聲相互作用引起的各種物理現(xiàn)象。本論文基于擴展的SSH模型，充分考慮電-聲耦合作用，采用級聯(lián)運動方程結合非絕熱分子動力學的方法，研究聚噻吩的瞬態(tài)輸運性質。
　　首先通過自洽迭代的方法找到了聚噻吩分子動力學初態(tài)的性質，發(fā)現(xiàn)聚噻吩分子具有四周期結構，由于異質硫原子的存在導致

3、其能帶關于費米面不對稱。接著運用級聯(lián)運動方程方法結合非絕熱分子動力學公式計算四噻吩構成的有機分子器件的瞬態(tài)輸運性質，研究發(fā)現(xiàn)當系統(tǒng)受到外界激勵后，需經(jīng)歷一定時間達到穩(wěn)定狀態(tài)，大約為68fs。當偏壓較小時，由于沒有導電通道存在，系統(tǒng)電流很小，振蕩幅度也較小;當偏壓達到一定值時，偏壓窗內(nèi)會出現(xiàn)導電通道，系統(tǒng)電流增大;偏壓較大時，系統(tǒng)電流的振幅增大，其主要原因是由于某些導電能級的振蕩行為，瞬時進出偏壓窗而導致，最終電流隨時間也表現(xiàn)出小幅振蕩。

4、分子長度也是影響系統(tǒng)輸運性質的因素，我們還討論了鏈長對噻吩瞬態(tài)輸運的影響。發(fā)現(xiàn)在一定偏壓內(nèi)，體系的穩(wěn)恒流隨著鏈長的增大而減小，這是由于鏈長較長的共振能級更接近偏壓窗，電-聲耦合的作用增加了品格原子對電子的散射作用，因此電流較小;隨著偏壓的增大，電流出現(xiàn)較大幅度的上升，隨后出現(xiàn)電流平臺，所選的鏈越長，會較早的出現(xiàn)平臺，并且平臺的高度會降低，這是由于體系的最低未占據(jù)軌道和最高占據(jù)軌道進入偏壓窗內(nèi)，而其它能級未進入偏壓窗內(nèi)，同時當達到共振能級