渾河-大遼河水系水體和沉積物中典型全氟化合物的污染現(xiàn)狀及吸附特性研究.pdf

1、全氟化合物（PFCs）是一種新型的持久性有機(jī)污染物（POPs）。由于具有顯著的疏油和疏水性，它們作為表面活性劑和保護(hù)劑被廣泛應(yīng)用在工業(yè)和民用領(lǐng)域，如紡織、造紙、包裝、農(nóng)藥、地毯、皮革、地板打磨、洗發(fā)水和滅火泡沫等領(lǐng)域。全氟羧酸類(lèi)（PFCAs）和全氟磺酸類(lèi)（PFSAs）化合物因其持久性、生物蓄積性和強(qiáng)烈的毒性吸引了科學(xué)家和管理者的興趣。在2009年5月日內(nèi)瓦召開(kāi)的公約締約方第四屆大會(huì)上，PFOS以及其鹽類(lèi)和全氟辛基磺酰胺已被正式列入新增持

2、久性有機(jī)污染物優(yōu)先控制的名單。因此，建立一種高效、快速的分析方法測(cè)定自然環(huán)境中的PFCs十分重要，PFCs在自然環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化對(duì)整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)的影響不可忽視，所以，對(duì)其在沉積物中的吸附行為進(jìn)行系統(tǒng)的研究也將有非常重要的意義。
　　本研究采用超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜（UPLC-ESI-MS/MS）分析了水體和沉積物中全氟化合物（PFCs）濃度水平，結(jié)果表明，渾河-大遼河的干流水中，PFCs總濃度范圍為1.9~13.2 ng·L-1，

3、其中，全氟己酸（PFHxA）、全氟庚酸（PFHpA）、全氟辛酸（PFOA）、全氟辛烷磺酸（PFOS）和全氟癸酸（PFDA）是主要污染物；沈陽(yáng)細(xì)河中PFCs的總濃度為27~50 ng·L-1，其主要污染物為全氟戊酸（PFPA）、PFOA、PFOS和PFDA。在渾河-大遼河沉積物中，PFHxA是唯一的檢出物，其含量為0.13~0.49ng·g-1干重；除了PFHxA，PFOS也是細(xì)河中的主要污染物，其濃度水平分別為0.07~0.22ng·g

4、-1和0.18~0.83ng·g-1干重。采用實(shí)測(cè)的水和沉積物中PFOA和PFOS的暴露濃度以及預(yù)測(cè)的無(wú)效應(yīng)濃度（PNEC），運(yùn)用商值法對(duì)渾河-大遼河干流及沈陽(yáng)細(xì)河水體和沉積物中PFOA和PFOS的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果表明水體和沉積物中PFOA和PFOS的濃度均未達(dá)到對(duì)生態(tài)環(huán)境具有風(fēng)險(xiǎn)的水平。
　　本研究還選擇以PFOA和PFOS為吸附質(zhì)，采集的沉積物樣品為吸附劑，研究了PFOA和PFOS在沉積物上的吸附動(dòng)力學(xué)和吸附熱力學(xué)，討論

5、了背景溶液的pH、Ca2+濃度、沉積物粒徑和有機(jī)質(zhì)含量對(duì)其吸附率的影響，結(jié)論如下：
　?。?）吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明：沉積物樣品吸附PFOA和PFOS的動(dòng)力學(xué)過(guò)程可以劃分為快速吸附階段、緩慢吸附階段和吸附平衡階段。吸附達(dá)到平衡的時(shí)間是10-24 h。
　?。?）吸附熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明：在本實(shí)驗(yàn)的濃度范圍內(nèi)，Henry吸附模型、Langmuir吸附模型、Freundlich吸附模型均可以擬合沉積物對(duì)PFOA和PFOS的吸附行為