鈦基SnO-,2-電極電催化性能及機理研究.pdf

1、 本論文圍繞鈦基二氧化錫(Ti/SnO2)電催化電極結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系這一關(guān)鍵問題，從電極制備入手，以苯酚為目標有機污染物，開展了不同摻雜的Ti/SnO2電極的制備、表征、以及電催化降解苯酚的研究。通過鈦基Sb摻雜SnO2電極(Ti/Sb-SnO2)與傳統(tǒng)DSA電極Ti/RuO2電極以及常用的金屬Pt電催化電極進行的比較，考察了電催化反應(yīng)動力學以及苯酚在不同電極表面的電催化反應(yīng)歷程，分析了電極活性差別的主要原因。通過考察稀土摻雜對Ti

2、/Sb-SnO2電極的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)，分析影響電極催化活性的主要因素，并對相應(yīng)的電催化機理進行了探討。 以對苯酚的電化學降解效率和電極的穩(wěn)定性作為指標，對Ti/Sb-SnO2電極的制備工藝條件進行了優(yōu)化，確定了“打磨、堿洗、酸洗”的預(yù)處理工藝及500～600℃、2～3h的熱處理工藝。 以苯酚為代表性有機物，選擇Pt、Ti/RuO2電極作為對比，考察了Ti/Sb-SnO2電極對苯酚電催化氧化的效果。分別考察了電流0.12A

3、、0.36A，電壓3.8V、4.6V，苯酚初始濃度100mg/L、500mg/L的反應(yīng)條件下，Ti/SnO2電極以及Pt、Ti/RuO2電極的電催化活性，計算了苯酚礦化過程中的電流效率。利用HPLC、GC以及GC/MS等檢測手段對苯酚在上述三種不同電極體系中的關(guān)鍵性中間產(chǎn)物進行了定性和定量分析。 　　以苯酚降解為指標，考察了Ce、Eu、Gd以及Dy四種不同稀土元素的摻雜對Ti/Sb-SnO2電極電催化活性的影響，并對影響電極性能的主要

4、因素——熱處理溫度和稀土含量進行了詳細研究，得到了各種摻雜電極具備最佳電催化活性的工藝條件。采用SEM以及EDS分析了電極的形貌和組成。 　　采用XPS考察了不同摻雜的Ti/SnO2電極表面元素組成及化學態(tài)，并結(jié)合苯酚降解實驗及XRD等結(jié)構(gòu)測試結(jié)果，探討了SnO2電極的電催化降解有機污染物的機理并分析電極結(jié)構(gòu)與電催化活性之間的關(guān)系。對影響SnO2電極電催化活性的主要因素進行了分析。 　　本論文對電催化技術(shù)降解苯酚過程中的關(guān)鍵理論與技