改性ZSM分子篩上苯和甲醇烷基化反應(yīng)研究.pdf

1、目前我國的對二甲苯市場仍然存在很大的缺口，同時甲醇和苯的儲量日益增長。所以，探究苯和甲醇烷基化催化劑對制備對二甲苯具有非常重要的意義。但是，對于烷基化催化劑穩(wěn)定性的研究較少，因此，本文集中研究提高ZSM-5的壽命。
　　為了提高ZSM-5分子篩在催化苯、甲醇烷基化反應(yīng)中的穩(wěn)定性，本文對ZSM-5分子篩進行改性處理，其中改性方法包括:水熱處理和酸洗處理、P元素浸漬負載、金屬La交換負載。在固定床反應(yīng)器上對改性ZSM-5進行穩(wěn)定性的研

2、究，探討了不同改性方法對ZSM-5壽命的影響。本文首先在不同Si/Al的ZSM-5中篩選出最適宜苯和甲醇烷基化的ZSM-5。結(jié)果顯示:Si/Al為120的ZSM-5(120HZSM-5)催化性能最佳。在此基礎(chǔ)上，對120HZSM-5進行水熱處理及酸洗處理改性，獲得水熱+酸處理ZSM-5，對其進行了長周期穩(wěn)定性考察。結(jié)果表明:該催化劑的壽命從85h提高到了450h。苯的轉(zhuǎn)化率依然維持在52％左右，甲苯收率在31％左右，二甲苯收率較原粉由1

3、8％下降至16％。之后，在水熱+酸洗處理ZSM-5的基礎(chǔ)上，對催化劑的活性組分進行優(yōu)化，確定了最佳的負載量:P含量0.1wt％，即0.1PZSM-5。對其進行長周期實驗，獲得結(jié)果:單程壽命達到576h，苯的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化率達到51％，甲苯穩(wěn)定收率在31％，二甲苯穩(wěn)定收率在18％。最后，在0.1PZSM-5基礎(chǔ)上，對催化劑的兩種活性組分進行優(yōu)化，確定了兩活性組分的最佳組合:P含量0.8wt％，La含量1.0wt％。對其進行長周期實驗，獲得結(jié)果: