化學(xué)鏈技術(shù)處理咖啡渣-磷石膏固體廢棄物研究.pdf

1、在能源緊缺與環(huán)境污染的背景下，各國(guó)大力發(fā)展清潔能源高效利用技術(shù)。化學(xué)鏈燃燒技術(shù)（CLC）是一種清潔新穎高效的技術(shù)，通過利用載氧體將晶格氧傳遞給燃料，空氣與燃料無需直接接觸，在捕集CO2氣體的同時(shí)還能實(shí)現(xiàn)能量的梯級(jí)利用?；瘜W(xué)鏈氣化技術(shù)（CLG）通過控制載氧體、氣化劑、燃料三者之間的比率，實(shí)現(xiàn)燃料的不完全燃燒來獲得目的氣化產(chǎn)物。咖啡渣是咖啡飲品制作過程中產(chǎn)生的廢棄物，而磷石膏是濕法制磷酸過程中產(chǎn)生的副產(chǎn)物。將化學(xué)鏈技術(shù)應(yīng)用于咖啡渣及磷石膏固

2、體廢棄物的資源化處理，分別以咖啡渣化學(xué)鏈氣化、磷石膏作為鈣基復(fù)合載氧體的活性組分用于煤化學(xué)鏈燃燒的方式來實(shí)現(xiàn)對(duì)兩種固體廢棄物的處理。論文主要研究?jī)?nèi)容如下：
　?。?）利用溶膠-凝膠法制備了氧化鐵（Fe2O3）為活性組分，天然凹凸棒土（ATP）為惰性載體，硝酸鉀（KNO3）修飾的Fe4ATP6K1鐵基復(fù)合載氧體，在高溫流化床中考察反應(yīng)溫度、水蒸氣流量和O/C摩爾比對(duì)咖啡渣化學(xué)鏈氣化過程的影響。與石英砂為床料的咖啡渣氣化相比，F(xiàn)e4A

3、TP6K1載氧體為床料的咖啡渣化學(xué)鏈氣化對(duì)應(yīng)的碳轉(zhuǎn)化率由71.38％提高到86.25%?？Х仍瘜W(xué)鏈氣化的較優(yōu)操作條件為：反應(yīng)溫度900℃、水蒸氣量0.23g·min-1、O/C摩爾比1。此時(shí)合成氣產(chǎn)量達(dá)到1.30m3·kg-1，氫氣產(chǎn)量達(dá)到83.79g·kg-1，氫氣的平均濃度達(dá)到52.75%。在20次氧化/還原過程中，雖然K在反應(yīng)過程中少量流失，但鐵基復(fù)合載氧體Fe4ATP6K1仍表現(xiàn)出較好的循環(huán)性能，碳轉(zhuǎn)化率和冷煤氣效率均保持在7

4、5%以上，各氣體的平均濃度較穩(wěn)定。
　?。?）以磷石膏（PG）為活性組分，膨潤(rùn)土（Bentonite，簡(jiǎn)稱Ben）為惰性載體，用機(jī)械混合法制備PG/Ben載氧體。為提高其反應(yīng)性能，又制備了Fe2O3、CuO、NiO三種助劑修飾PG/Ben的Fe-PG/Ben、Cu-PG/Ben、Ni-PG/Ben載氧體。利用X射線衍射（XRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）、N2-吸附/脫附等溫線對(duì)其進(jìn)行物化表征，在900℃流化床中考察其作為載氧體的

5、煤化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：PG-Ben載氧體浸漬 Ni、Cu、Fe后載氧體的氧化活性顯著提高，且Ni-PG/Ben載氧體的反應(yīng)性能最好且隨著NiO浸漬量的增加而提高。12次循環(huán)反應(yīng)中，CO2干基濃度保持在80%以上，Ni-PG/Ben載氧體對(duì)應(yīng)的碳轉(zhuǎn)化速率由第1次的0.114min-1下降到第15次的0.077min-1。
　?。?）通過熱重-傅里葉紅外光譜聯(lián)用技術(shù)（TG-FTIR），對(duì)褐煤還原磷石膏進(jìn)行研究。探討了不同條件

6、下磷石膏與褐煤的反應(yīng)特性，分析不同氣氛、不同Ca/C摩爾配比對(duì)氣相/固相產(chǎn)物的影響。結(jié)果表明，加入褐煤可以明顯降低磷石膏的分解溫度，與N2氣氛相比，CO2氣氛可以促進(jìn)褐煤與磷石膏的反應(yīng)；通過改變褐煤添加量可以改變磷石膏的分解反應(yīng)進(jìn)程。根據(jù)分析DTG峰值時(shí)間下的紅外譜圖，SO2的紅外峰強(qiáng)度隨著Ca/C的增加而減弱，說明SO2的釋放量隨Ca/C的增加而減少。采用Kissinger方程和Flynn-Wall-Ozawa方程求取褐煤還原磷石膏生