超（亞）臨界水熱活化聯(lián)合鹽酸酸浸提取煤矸石中的硅、鋁研究.pdf

1、近年來，超臨界流體技術(shù)，廣泛應(yīng)用于萃取分離、化學(xué)反應(yīng)工程、環(huán)境保護(hù)、材料科學(xué)等方面，有很好的發(fā)展前景。煤矸石是采煤過程和洗煤過程中排放的固體廢物。本文以煤矸石制備白炭黑和氧化鋁技術(shù)開發(fā)為背景，將超臨界流體技術(shù)用于固體廢物的處理。論文重點(diǎn)研究超（亞）臨界水中煤矸石活化的反應(yīng)特性，考察超（亞）臨界水熱活化的反應(yīng)條件對硅、鋁溶出率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，與傳統(tǒng)的煤矸石活化方法相比，超（亞）臨界水活化技術(shù)具有反應(yīng)溫度低、化學(xué)反應(yīng)介質(zhì)廉價(jià)和綠色環(huán)保

2、的優(yōu)勢?；诖?，本文提出了以煤矸石為原料，超（亞）臨界水熱活化聯(lián)合鹽酸浸提取煤矸石中的硅鋁用于制備白炭黑和氧化鋁的新工藝。
　　選取五種煤矸石作為實(shí)驗(yàn)原料。首先，通過超臨界水熱活化實(shí)驗(yàn)，采用添加無機(jī)堿作為活化劑，對產(chǎn)物進(jìn)行一系列的分析，獲取SiO2和Al2O3提取率的數(shù)據(jù)。初步建立實(shí)驗(yàn)方案、分析手段及計(jì)算方法。其次，對堿在煤矸石活化中的影響作了簡要分析。通過 XRD、ICP-OES等表征手段，發(fā)現(xiàn)當(dāng)添加NaOH、Na2CO3和KO

3、H時(shí)，對應(yīng)的活化樣品中主要的物相分布為鈣霞石、方鈉石和鉀霞石，并且這些硅鋁酸鹽是能夠溶于稀酸。所有的活化樣品都采用鹽酸酸浸用以獲取SiO2和Al2O3。當(dāng)2.0 mol/L NaOH為活化劑時(shí)，SiO2和Al2O3的溶出率分別為70.41％和65.74%；當(dāng)2.0 mol/L Na2CO3為活化劑時(shí)， SiO2和Al2O3的溶出率分別為77.03%和71.57%；當(dāng)2.0 mol/L KOH為活化劑時(shí)，SiO2和Al2O3的溶出率分別為

4、71.46%和83.04%。
　　為了拓寬活化實(shí)驗(yàn)的溫度范圍，考察了煤矸石的亞臨界水熱活化效果，同時(shí)探索提高分離出來的白炭黑和氧化鋁的收率。借助 XRD、ICP-OES、TG-DTG、FTIR、BET等測試方法，分析出二氧化硅的溶出率在50%以上，氧化鋁的溶出率在80%以上。通過分離提純可以制得比表面積最高可達(dá)818.1 m2/g，純度達(dá)到了96.3%的白炭黑產(chǎn)品和純度達(dá)到99.17%的氧化鋁產(chǎn)品。
　　最后，在煤矸石為原料