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1、環(huán)境的日益惡化已成為人們的擔(dān)憂,工業(yè)廢水已經(jīng)嚴(yán)重影響了人類的生存與發(fā)展,太陽(yáng)能充足又清潔,已是人類所使用的一種重要的新能源,于是用光能,特別是太陽(yáng)能并借助光催化劑克服環(huán)境污染問(wèn)題是一種經(jīng)濟(jì)而又有效的新技術(shù),而光催化技術(shù)的核心之一就是光催化的研究和開(kāi)發(fā)。本論文以變價(jià)金屬Cr摻雜MCM41分子篩為載體,通過(guò)負(fù)載TiO2和AgBr,通過(guò)AgBr修飾雜多酸磷鎢酸銫,設(shè)計(jì)合成了AgBr/TiO2/Cr-MCM-41和AgBr-CsxH3-xPW1
2、2O40(x=2.5)復(fù)合光催化劑。以AR18,六價(jià)鉻離子和苯酚為催化底物,評(píng)價(jià)合成的光催化劑的活性,優(yōu)化光催化去除水中有機(jī)、無(wú)機(jī)污染的反應(yīng)條件;研究復(fù)合光催化劑的穩(wěn)定性、光響應(yīng)范圍以及光催化降解水中典型污染物的機(jī)理,揭示高效、穩(wěn)定光催化反應(yīng)結(jié)構(gòu)和性能關(guān)系,主要內(nèi)容和研究結(jié)果如下:
(1)使用水熱法合成金屬鉻摻雜的MCM41,通過(guò)鈦酸丁酯的水解在Cr-MCM41表面負(fù)載TiO2,得到TiO2-Cr-MCM41,最后用沉淀沉積法
3、在催化劑的載體表面成功負(fù)載AgBr,得到AgBr-TiO2-Cr-MCM41多元復(fù)合光催化劑。使用多種表征方法對(duì)催化劑進(jìn)行了分析,XRD和BET表明多元復(fù)合摻雜的催化劑良好的保持了分子篩的中孔結(jié)構(gòu),UV-Vis表明,所得催化劑有了較載體范圍更寬的光吸收范圍。通過(guò)可見(jiàn)光(λ>400nm)照射下降解偶氮染料酸性大紅AR181評(píng)價(jià)AgBr-TiO2-Cr-MCM41催化活性,探尋了最佳降解條件(pH=3.0,催化劑用量為5 g/L)。通過(guò)一系
4、列自由基抑制實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)·O2-是AgBr-TiO2-Cr-MCM41可見(jiàn)光照射下催化降解AR18的主要活性物質(zhì)。另外通過(guò)循環(huán)實(shí)驗(yàn)和研究表明所得材料是能夠重復(fù)使用的,每次使用時(shí)30 min后催化降解率都達(dá)到90%以上,并且使用次數(shù)越多,催化效率有增大的趨勢(shì),這是由于所得催化劑中存在變價(jià)金屬Cr,六價(jià)鉻充當(dāng)電子受體,反應(yīng)過(guò)程中被還原為三價(jià)鉻,但當(dāng)使用后的催化劑經(jīng)過(guò)鼓風(fēng)加高溫煅燒之后,三價(jià)鉻又被氧化為六價(jià)鉻,接收電子的能力恢復(fù)。
(
5、2)通過(guò)簡(jiǎn)單的沉淀沉積法,以雜多酸鹽為載體和電子梭,通過(guò)AgBr復(fù)合構(gòu)筑了AgBr-Cs25H05PW12O40異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑。通過(guò)XRD,BET,SEM,XPS,UV-vis等多種表征方法對(duì)所得材料進(jìn)行了表征,將有機(jī)染料酸性大紅AR18作為催化底物,探討了關(guān)系催化劑催化性質(zhì)的幾種重要因素,如溶液初始酸堿度,反應(yīng)體系中催化劑的使用量,催化底物的初始濃度等。又通過(guò)在催化反應(yīng)過(guò)程中加入活性物質(zhì)抑制劑,探討了催化反應(yīng)中的活性物質(zhì)。5次循環(huán)
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