低維過渡金屬反鐵磁體的空穴摻雜和K2Cr3As3超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn).pdf

1、超導(dǎo)電性是凝聚態(tài)物理的重要領(lǐng)域，而探索新超導(dǎo)材料又是超導(dǎo)研究的一個重要方向。Onnes發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)電性之后，BCS理論在解釋基于電聲子耦合的常規(guī)超導(dǎo)體上獲得了成功。但是，每一類非常規(guī)超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)，如重費米子、銅氧化物和鐵基等非常規(guī)超導(dǎo)體，都對該體系的超導(dǎo)理論提出了重大的挑戰(zhàn)。在常規(guī)超導(dǎo)體中，磁性會破壞超導(dǎo)Cooper對而不利于超導(dǎo)，而在非常規(guī)超導(dǎo)體中，超導(dǎo)Cooper對可能跟磁性密切相關(guān)。盡管不同的非常規(guī)超導(dǎo)體的超導(dǎo)機理可能不盡相同，但是它

2、們都有個相似的相圖:利用某種手段將體系的磁性壓制之后超導(dǎo)才出現(xiàn)。本論文借鑒非常規(guī)超導(dǎo)體相似的相圖，設(shè)想通過化學(xué)摻雜壓制化合物的反鐵磁序來探索超導(dǎo)電性。
　　本論文結(jié)合當(dāng)前的研究背景，嘗試對三個反鐵磁體BaFe2Se3，BaMn2As2和BaCr2As2的鉀摻雜效應(yīng)進行研究，所取得的創(chuàng)新成果如下:
　　(1) BaFe2Se3是一個反鐵磁絕緣體，而所有鉀摻雜的樣品都呈現(xiàn)出絕緣體性質(zhì)。我們對其中一個鉀摻雜量的樣品Ba0.6K0.

3、4Fe2Se3進行了細致的物理性質(zhì)表征，包括各向異性電阻和磁化率以及比熱。Ba0.6K0.4Fe2Se3的電阻率具有弱的各向異性，低溫下呈現(xiàn)可變程跳躍電導(dǎo)。我們發(fā)現(xiàn)Ba0.6K0.4Fe2Se3是一個具有各向異性的Heisenberg型自旋玻璃體。
　　(2) BaMn2As2摻鉀之后，體系從絕緣體變?yōu)榻饘?。目前的鉀摻雜量不能完全壓制母體的G型反鐵磁，暫時還沒有在該體系實現(xiàn)超導(dǎo)電性。我們對組分為x=0.19和x=0.26的Ba1-

4、xKxMn2As2做了電阻和各向異性磁化率的測量，首次發(fā)現(xiàn)了30-50 K左右的弱鐵磁轉(zhuǎn)變。體系弱鐵磁的易磁化軸沿著ab面，而G型反鐵磁的磁矩沿著c方向。我們發(fā)現(xiàn)x=0.19和x=0.26樣品ab面的磁化率符合奇異的居里外斯行為，其中有效磁矩相當(dāng)于自旋為1/2的順磁體。我們對母體和x=0.25的樣品進行了第一性原理計算，表明鉀摻雜之后As的4p空穴占金屬導(dǎo)電的主要部分。我們對該體系中出現(xiàn)弱鐵磁性進行了兩種可能性的討論:一種是載流子的自旋

5、發(fā)生極化而出現(xiàn)弱鐵磁，另一種是G型反鐵磁的磁矩沿著ab面發(fā)生傾斜而出現(xiàn)鐵磁分量。
　　(3) BaCr2As2的鉀摻雜樣品的合成并不成功，但是我們發(fā)現(xiàn)了兩個新的準一維化合物K2Cr3As3和KCr3As3。它們由(Cr3As3)∞一維鏈和鉀離子填充而成。
　　我們首次發(fā)現(xiàn)鉻基砷化物K2Cr3As3在常壓下具有6.1K超導(dǎo)電性，是一個極端的Ⅱ類超導(dǎo)體。多晶樣品正常態(tài)電阻和溫度呈現(xiàn)線性依賴關(guān)系，暗示非費米液體行為。K2Cr3As

6、3具有較高的上臨界場，是Pauli順磁極限(Hp=11 T)的3-4倍，暗示自旋三重態(tài)配對的可能性。它具有較大的正常態(tài)電子比熱(γ=70-75 mJ K-2)和比熱跳變（△C/γT=2.2-2.4），表明體系處于較強的電子關(guān)聯(lián)和強耦合的情況。上述結(jié)果強烈指向K2Cr3As3具有非常規(guī)超導(dǎo)電性。
　　在K2Cr3As3基礎(chǔ)上，利用酒精退去其中的一個鉀，我們合成了新的化合物KCr3As3。電阻、磁化率和比熱測量表明KCr3As3并不超