尿素法合成碳酸丙烯酯反應(yīng)研究.pdf

1、碳酸丙烯酯(PC)具有低毒、污染小的特點，是優(yōu)異的溶劑和化工產(chǎn)品，在多個領(lǐng)域都具有廣泛的應(yīng)用前景。隨著世界環(huán)保意識增強，PC的生產(chǎn)與應(yīng)用受到了國內(nèi)外的重視，擁有巨大的吸引力和市場潛力。尿素醇解法具有成本低廉，條件溫和，副產(chǎn)物可再利用，生產(chǎn)安全性好，經(jīng)濟效益顯著等優(yōu)點，具有較強的競爭力。本文分別制備了介孔復(fù)合金屬氧化物和磁性負載型催化劑，對催化劑制備過程及催化劑用量、原料摩爾比、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度等因素對尿素醇解合成PC的影響進行考察，結(jié)

2、合SEM、TEM、BET、FT-IR、XRD和TG-DSC等對催化劑進行了表征，具體工作如下:
　　(1)在尿素醇解合成PC反應(yīng)中，單一金屬氧化物催化劑中，MgO的催化效率最高;復(fù)合金屬氧化物催化劑中，鎂鋅復(fù)合金屬氧化物催化性能最佳。
　　(2)以模板法和水熱法制備的具有介孔結(jié)構(gòu)的鎂鋅復(fù)合金屬氧化物催化劑用于催化合成PC反應(yīng)。在金屬原子比n(Mg2+)∶n(Zn2+)=4∶1，烘箱溫度180℃，焙燒溫度500℃的條件下制備的

3、介孔鎂鋅復(fù)合金屬氧化物催化活性最高，催化效率高于普通的鎂鋅復(fù)合金屬氧化物。使用該催化劑，在催化劑質(zhì)量分數(shù)1.5％，n(PG)∶n（尿素）=2.5∶1，反應(yīng)時間為3h，反應(yīng)溫度190℃的最佳反應(yīng)條件下，PC收率可達93.01％。
　　通過表征分析，該催化劑為由片狀立方體堆積而成，顆粒尺寸均勻，粒徑約20μm的球體顆粒，比表面積為76.577 m2/g，孔容為0.3402 cm3/g，平均孔徑為12.4715 nm，具有明顯的介孔結(jié)構(gòu)

4、。
　　(3)以模板法和溶膠-凝膠法制備了具有磁性的多孔SiO2/Fe3O4載體，采用浸漬法制備了制備了負載型磁性氧化鎂催化劑。以硝酸鎂為前驅(qū)體，MgO負載量為25％，600℃下焙燒制備的催化劑在催化合成PC反應(yīng)中催化效果最好。催化劑磁響應(yīng)性能比較好，回收方便。在該催化劑上，合成PC最優(yōu)條件為:催化劑質(zhì)量分數(shù)1.0％，n(PG)∶n（尿素）=2∶1，反應(yīng)時間為3h，反應(yīng)溫度180℃，此時，PC的收率達到89.49％。
　　通