結(jié)構(gòu)可控的表面鎳物種在二氧化碳加氫及其光分解水反應(yīng)特性的研究.pdf_第1頁(yè)
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文檔簡(jiǎn)介

1、本論文以結(jié)構(gòu)可控的表面鎳物種催化劑在二氧化碳甲烷化反應(yīng)和可見(jiàn)光催化分解水制氫體系中的應(yīng)用為研究切入點(diǎn),基于金屬有機(jī)框架(MOFs)材料設(shè)計(jì)并構(gòu)建了高分散、高活性的非貴金屬鎳基催化劑。此外,本論文還系統(tǒng)地研究了在 CO2甲烷化反應(yīng)和光催化制氫反應(yīng)中,表面鎳物種的構(gòu)效關(guān)系,取得了以下創(chuàng)新性成果:
  1. Ni-Ru/γ-Al2O3催化劑表面活性物種的調(diào)控與CO2甲烷化性能的研究
  系統(tǒng)的考察了不同浸漬方法制備的CO2甲烷化催

2、化劑的構(gòu)效關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)催化劑10Ni-1.0Ru在共浸漬制備過(guò)程中,Ru存在表面偏析現(xiàn)象,使得Ru更加容易還原成金屬態(tài),并提供更多的活性物種,使得10Ni-1.0Ru表現(xiàn)出更高的活性與更好的穩(wěn)定性。此外,基于催化劑的表征,本文提出 CO2在催化劑10Ni-1.0Ru表面產(chǎn)生甲烷的機(jī)理,CO2在Ru表面活化形成COads和Oads,最終在Ni表面的氫物種與Ru表面碳物種形成甲烷。
  2.基于MOF-5構(gòu)建高分散的納米Ni基催化劑

3、及其催化CO2甲烷化性能的研究
  利用原位浸漬還原法合成了一系列低溫條件下對(duì) CO2甲烷化具有高活性的Ni@MOF-5催化劑。此催化劑比傳統(tǒng)方法制備的10Ni/SiO2催化劑展示了更高的催化活性?;贐ET,TEM和化學(xué)吸附表征等技術(shù)對(duì)催化劑10Ni@MOF-5的結(jié)構(gòu)和狀態(tài)表征,發(fā)現(xiàn) Ni在大比表面積的MOF-5(~2961 m2/g)上具有高分散(~41.8%)和小尺寸(~9nm)特性。催化劑10Ni@MOF-5在320 ℃時(shí)

4、,CO2轉(zhuǎn)化率達(dá)到75.09%,CH4選擇性為100%。此外,該催化劑也展示了高穩(wěn)定性與選擇性,在100h內(nèi)幾乎沒(méi)有失活。
  3. Ni助劑晶面對(duì)Ni@MOF-5表面電荷轉(zhuǎn)移行為及其可見(jiàn)光催化制氫性能影響的研究
  基于金屬有機(jī)框架MOF的高比表面積特性構(gòu)建了一系列高分散、小尺寸、高活性的光催化分解水產(chǎn)氫非貴金屬催化劑 Ni@MOF-5。Ni@MOF-5與貴金屬催化劑Pt@MOF-5具有相同的產(chǎn)氫過(guò)電位(-0.37V),但

5、Ni@MOF-5表現(xiàn)出更高的產(chǎn)氫活性、穩(wěn)定性、熒光壽命和光電流。在430nm波長(zhǎng)下,催化劑Ni@MOF-5的最高AQE為16.7%。此外,對(duì)Ni@MOF-5催化劑中Ni NPs不同晶面電荷轉(zhuǎn)移行為與光催化產(chǎn)氫性能的研究發(fā)現(xiàn)Ni NPs暴露出的(111)晶面相比(200)晶面更利于產(chǎn)氫和電荷轉(zhuǎn)移。
  4.基于MIL-101構(gòu)建低氫吸附自由能的Ni-Mo合金簇助催化劑及其可見(jiàn)光催化制氫性能的研究
  采用DFT和FMO計(jì)算分析

6、得到單金屬鎳簇的氫吸附自由能為537 kJ·mol-1,而合金簇 MoNi4具有更低的氫吸附自由能(458kJ·mol-1)。我們通過(guò)雙溶劑法制備了高活性、高穩(wěn)定性的光催化分解水產(chǎn)氫非貴金屬助催化劑NiMo@MIL-101。在可見(jiàn)光條件下,在EY敏化體系中,通過(guò)對(duì)比單金屬助催化劑(Ni@MIL-101和Mo@MIL-101)產(chǎn)氫活性發(fā)現(xiàn),合金催化劑NiMo@MIL-101展示出最高的產(chǎn)氫活性(2h內(nèi)產(chǎn)氫總量達(dá)到1480.4μmol,pH

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