ZN-Fe(Ⅱ)-AlLDHs還原去除水中溴酸鹽的研究.pdf

1、隨著臭氧氧化技術在飲用水深度處理中日益廣泛的應用，臭氧氧化含溴水產生的消毒副產物溴酸鹽也引起了廣泛的關注。溴酸鹽因其較高的致癌可能性，已經被國際癌癥研究機構歸入2B級人類潛在致癌物，我國《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)和《飲用天然礦泉水》(GB8537-2008)標準均規(guī)定溴酸鹽最高允許濃度為10μg/L，開展對飲用水中溴酸鹽副產物進行控制和去除的研究非常迫切。針對現有溴酸鹽控制和去除技術均存在一定缺點和不足，本文在總結

2、前人研究的基礎上，提出了利用鋅鐵鋁層狀雙氫氧化物去除溴酸鹽的技術。
　　本文在氮氣保護條件下，采用共沉淀混合-超聲震蕩-水熱晶化處理方法，制備出不同Zn/Fe/Al原子比的Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs，并開展了用于去除溴酸鹽試驗研究。實驗中研究了接觸時間、投加量、初始溴酸鹽濃度、pH值、干擾離子等因素對溶液中溴酸鹽去除的影響。同時，也對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的反應機理和反應動力學進行了分析，還對Zn-Fe(

3、Ⅱ)-Al LDHs的穩(wěn)定性和回用性能進行了評估。通過燒杯實驗考察了實驗條件對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的效果的影響。研究發(fā)現:Zn/Fe/Al原子比為2∶2∶1的Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除性能較好，在高效去除溴酸鹽的同時也能保持其結構的穩(wěn)定性。Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs將溴酸鹽還原為溴離子，同時伴隨著部分的溴離子作為補償陰離子進入層間，最終使得參與反應后的Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs仍能保持原有的結

4、構;在較大pH值（中性及弱堿性條件下）范圍內，Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs能有效地去除溴酸鹽。同時，水中共存離子一定程度上會影響溴酸鹽的去除效率，其影響程度與離子勢有關，離子勢較大的干擾陰離子對溴酸鹽去除的影響越顯著，其影響溴酸鹽去除的順序為:PO43-＞SO42-＞ CO32-＞ NO3-＞ ClO3-。但是，共存離子對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的影響相對較小，除磷酸根離子外，當硫酸根、碳酸根、硝酸根、氯酸根等共存

5、離子的濃度在78μmol/L（100倍于溴酸鹽濃度）以下時，Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs對溴酸鹽的去除率仍然可達90％以上。對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的機理分析得出:去除溴酸鹽的全過程可分為兩個階段:第一階段溴酸鹽在LDHs層板上被還原為溴離子;第二階段，LDHs層狀架構的穩(wěn)定過程，即吸附溶液中的陰離子到層間，補償層板新生的凈正電荷。溴酸根的離子勢較弱，容易受到溶液中其它陰離子的影響，因此溴酸根離子由Zn-Fe(Ⅱ

6、)-Al LDHs表面轉移到活性位點（即顆粒擴散）是反應的速控步，限制了反應的速率。Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的反應符合準二級反應動力學。借助X射線衍射儀、比表面積分析儀、掃描電子顯微鏡、電感耦合等離子體質譜儀對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs的結晶、比表面積、形貌粒徑和化學組成等進行了表征。結果表明:Zn-Fe(Ⅱ)-Al(2∶2∶1) LDHs晶化效果較好，與溴酸鹽反應后，仍然表現出層狀雙氫氧化物的特征，且反應前后比