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文檔簡介
1、隨著臭氧氧化技術在飲用水深度處理中日益廣泛的應用,臭氧氧化含溴水產生的消毒副產物溴酸鹽也引起了廣泛的關注。溴酸鹽因其較高的致癌可能性,已經被國際癌癥研究機構歸入2B級人類潛在致癌物,我國《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)和《飲用天然礦泉水》(GB8537-2008)標準均規(guī)定溴酸鹽最高允許濃度為10μg/L,開展對飲用水中溴酸鹽副產物進行控制和去除的研究非常迫切。針對現有溴酸鹽控制和去除技術均存在一定缺點和不足,本文在總結
2、前人研究的基礎上,提出了利用鋅鐵鋁層狀雙氫氧化物去除溴酸鹽的技術。
本文在氮氣保護條件下,采用共沉淀混合-超聲震蕩-水熱晶化處理方法,制備出不同Zn/Fe/Al原子比的Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs,并開展了用于去除溴酸鹽試驗研究。實驗中研究了接觸時間、投加量、初始溴酸鹽濃度、pH值、干擾離子等因素對溶液中溴酸鹽去除的影響。同時,也對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的反應機理和反應動力學進行了分析,還對Zn-Fe(
3、Ⅱ)-Al LDHs的穩(wěn)定性和回用性能進行了評估。通過燒杯實驗考察了實驗條件對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的效果的影響。研究發(fā)現:Zn/Fe/Al原子比為2∶2∶1的Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除性能較好,在高效去除溴酸鹽的同時也能保持其結構的穩(wěn)定性。Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs將溴酸鹽還原為溴離子,同時伴隨著部分的溴離子作為補償陰離子進入層間,最終使得參與反應后的Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs仍能保持原有的結
4、構;在較大pH值(中性及弱堿性條件下)范圍內,Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs能有效地去除溴酸鹽。同時,水中共存離子一定程度上會影響溴酸鹽的去除效率,其影響程度與離子勢有關,離子勢較大的干擾陰離子對溴酸鹽去除的影響越顯著,其影響溴酸鹽去除的順序為:PO43->SO42-> CO32-> NO3-> ClO3-。但是,共存離子對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的影響相對較小,除磷酸根離子外,當硫酸根、碳酸根、硝酸根、氯酸根等共存
5、離子的濃度在78μmol/L(100倍于溴酸鹽濃度)以下時,Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs對溴酸鹽的去除率仍然可達90%以上。對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的機理分析得出:去除溴酸鹽的全過程可分為兩個階段:第一階段溴酸鹽在LDHs層板上被還原為溴離子;第二階段,LDHs層狀架構的穩(wěn)定過程,即吸附溶液中的陰離子到層間,補償層板新生的凈正電荷。溴酸根的離子勢較弱,容易受到溶液中其它陰離子的影響,因此溴酸根離子由Zn-Fe(Ⅱ
6、)-Al LDHs表面轉移到活性位點(即顆粒擴散)是反應的速控步,限制了反應的速率。Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs去除溴酸鹽的反應符合準二級反應動力學。借助X射線衍射儀、比表面積分析儀、掃描電子顯微鏡、電感耦合等離子體質譜儀對Zn-Fe(Ⅱ)-Al LDHs的結晶、比表面積、形貌粒徑和化學組成等進行了表征。結果表明:Zn-Fe(Ⅱ)-Al(2∶2∶1) LDHs晶化效果較好,與溴酸鹽反應后,仍然表現出層狀雙氫氧化物的特征,且反應前后比
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