兩種載鈀介孔材料加氫還原去除水中溴酸鹽的研究.pdf

1、飲用水消毒是目前最有效的公共健康措施之一，消毒可去除飲用水中大部分的病原微生物，為預(yù)防流行病提供了有效的保障。然而，在飲用水消毒的同時會伴隨消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)生，這些消毒副產(chǎn)物的存在對人體健康構(gòu)成潛在的威脅。溴酸鹽是一種典型的飲用水中的消毒副產(chǎn)物，國際腫瘤研究機(jī)構(gòu)(IARC)將其歸入2B級（具有較高的致癌可能性）人類可疑致癌物。2004年，世界衛(wèi)生組織將飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中的溴酸鹽限值從25μg/L修訂為10μg/L。因此，開發(fā)一種能夠有效去除

2、水中溴酸鹽的方法勢在必行。
　　較之于傳統(tǒng)的溴酸鹽處理方法而言，加氫還原法具有高效性、無副產(chǎn)物、易于工業(yè)化、選擇性好等優(yōu)點(diǎn)，因而在溴酸鹽處理中表現(xiàn)出了較好的應(yīng)用前景。目前，加氫還原發(fā)法去除溴酸鹽的研究較少，相關(guān)的材料也尚待開發(fā)。本論文選取了兩種介孔材料為載體，合成了兩種催化劑，并研究了催化劑對于水中溴酸鹽的去除效果。通過N2吸附-脫附、X-射線衍射(XRD)、氫吸附、X-射線光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)等表征手段

3、研究了催化劑理化性質(zhì)，探討了其與催化效率之間的關(guān)系。
　　本文首先以一種新穎的介孔材料—介孔氮化碳(mesoporouscarbonnitrid，MCN)為載體，氯化鈀(PdCl2)溶液為前驅(qū)體通過浸漬法合成了載鈀介孔氮化碳（Pd/MCN）催化劑。表征結(jié)果表明:Pd/MCN具有較大的比表面積(802.67m2/g)，介孔結(jié)構(gòu)良好，金屬Pd在載體表面分布均勻且顆粒較小，粒徑為2.07nm，表現(xiàn)出了良好的分散性，Pd/MCN的等電點(diǎn)在

4、8.0左右;實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Pd/MCN催化去除水中的溴酸鹽的過程符合Langmuir-Hinshelwood模型，表明吸附步驟是反應(yīng)過程的控制步驟。與常規(guī)的催化劑（如載鈀活性炭:Pd/AC和載鈀介孔碳:Pd/CMK）相比，Pd/MCN對水中的溴酸鹽表現(xiàn)出了更高的催化活性，在催化劑濃度為0.03g/L時，可在50min內(nèi)將0.78125mM的溴酸鹽完全還原，且還原效果隨著催化劑的加入量以及Pd的負(fù)載量的增加而提高。溶液的pH值對溴酸鹽的去

5、除效率影響較大，去除效率隨著pH值的降低而提高。體系中的共存離子會對溴酸鹽的去除產(chǎn)生抑制作用，且二價陰離子因帶有更多的負(fù)電表現(xiàn)出了更強(qiáng)的抑制作用。
　　為做到高效以及易分離，本研究還以氨基化磁性介孔硅(MCM-41-NH2)為載體，合成了載鈀磁性氨基介孔硅（Pd/MCM-41-NH2）。表征結(jié)果顯示，氨基在催化劑表面成功嫁接，且嫁接的量隨著硅烷化試劑的增加而增加，催化劑具有很好的介孔結(jié)構(gòu)以及較大的比表面積（619.05m2/g），

6、催化劑飽和磁化強(qiáng)度為6.2620emu/g，可在外加磁場下快速分離;實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，溴酸鹽在Pd/MCM-41-NH2上的去除過程同樣符合Langmuir-Hinshelwood模型，表示吸附步驟是反應(yīng)過程的控制步驟。較之于無孔的硅材料（如，二氧化硅、氨基化二氧化硅），Pd/MCM-41-NH2表現(xiàn)出了較好的催化活性。溴酸鹽的去除效率在硅烷化試劑加入量為1∶0.25(1gMCM-41∶025mL硅烷化試劑)時達(dá)到最大。經(jīng)過5次循環(huán)使用，催