重金屬離子在粘土礦物—胡敏酸復(fù)合體上的吸附研究.pdf

1、腐殖酸是土壤、沉積物和水體中廣泛存在的一類天然有機(jī)質(zhì)。按存在狀態(tài)可將腐殖酸分為游離態(tài)和結(jié)合態(tài)兩類。土壤中的游離態(tài)腐殖酸很少，絕大多數(shù)腐殖酸與土壤中的粘土礦物結(jié)合形成穩(wěn)定的粘土礦物一腐殖酸復(fù)合體。結(jié)合在粘土礦物上的腐殖酸能夠改變礦物的理化性質(zhì)，使原本親水的礦物表面具有不同程度的疏水性。腐殖酸還能絡(luò)合重金屬離子，從而改變粘土礦物與重金屬離子的相互作用，促進(jìn)或抑制礦物對(duì)環(huán)境中的重金屬離子的吸附，調(diào)控重金屬離子在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化與歸趨。

2、 本文以胡敏酸(humic acid，HA)為腐殖酸的代表，以高嶺石和蒙脫石分別作為1∶1和2∶1型粘土礦物的代表，通過化學(xué)平衡反應(yīng)制備粘土礦物-胡敏酸復(fù)合體，然后研究復(fù)合體對(duì)重金屬離子的吸附行為，以期揭示粘土礦物-胡敏酸復(fù)合體吸附重金屬離子的機(jī)理，為解決環(huán)境中的重金屬污染問題提供理論依據(jù)。 1) 胡敏酸在高嶺石上的吸附曲線顯示：在胡敏酸平衡濃度為9.536～251.4mg/L范圍內(nèi)，吸附曲線符合Freundlich吸附模

3、式(R<'2>=0.960)。吸附行為主要表現(xiàn)為配位體交換，發(fā)生在高嶺石端面荷正電性的>AlOH<,2><'+0.5>吸附位上。隨著pH值的增大，胡敏酸在高嶺石上的吸附率降低。pH值的變化一方面影響到胡敏酸的分子形態(tài)、親水性，另一方面對(duì)高嶺石表面的荷電性也有影響，從而改變了胡敏酸與高嶺石的界面作用機(jī)理。 2) 將吸附了胡敏酸的高嶺石漂洗6次得到穩(wěn)定的高嶺石-胡敏酸復(fù)合體。在pH5的酸性條件下，胡敏酸在高嶺石上的吸附能夠明顯增

4、強(qiáng)對(duì)Cu<'2+>的吸附。這是由于胡敏酸含有大量的羧基和酚羥基等活性基團(tuán)，吸附在高嶺石上的胡敏酸增加了其表面吸附位，在復(fù)合體表面形成了S-HA-Cu三元配合物，且Cu<'2+>的吸附量與復(fù)合體中胡敏酸的含量在一定范圍內(nèi)成正相關(guān)。高嶺石一胡敏酸復(fù)合體對(duì)Cu<'2+>的吸附與水溶液pH值有關(guān)。在Cu<'2+>與Cd<'2+>共存時(shí)，復(fù)合體對(duì)Cu<'2+>比Cd<'2+>具有更強(qiáng)的選擇性。 3) 胡敏酸在蒙脫石表面吸附能力不及高嶺

5、石，其層間域沒有參與對(duì)胡敏酸分子的吸附，吸附行為主要受陽離子鍵橋、疏水性作用和氫鍵等弱作用力調(diào)控，配位作用有限。隨著pH值的增大，吸附在蒙脫石表面的胡敏酸解吸到溶液中。 4) 胡敏酸在蒙脫石表面的吸附對(duì)蒙脫石吸附Cu<'2+>的增強(qiáng)作用很小，主要是由于蒙脫石本身對(duì)Cu<'2+>的吸附容量很大，從而掩蓋了胡敏酸的作用。另外，胡敏酸在蒙脫石表面吸附量較小也是一個(gè)原因。蒙脫石-胡敏酸復(fù)合體對(duì)重金屬離子的吸附以陽離子交換作用為主，胡