氮、鐵共摻雜TiO2負(fù)載化及其光催化性能研究.pdf

1、論文首先簡要介紹了半導(dǎo)體光催化技術(shù)的基本原理，對國內(nèi)外最新的TiO2光催化研究進(jìn)展和目前光催化領(lǐng)域所面臨的問題等方面進(jìn)行了較為詳細(xì)的總結(jié)和評述。圍繞拓寬TiO2的光響應(yīng)范圍和實(shí)現(xiàn)催化劑的回收兩個(gè)目標(biāo)，在總結(jié)前人工作經(jīng)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，本課題對摻雜改性的納米TiO2進(jìn)行了負(fù)載化研究，系統(tǒng)研究了制備條件和反應(yīng)條件對所制催化劑光催化活性的影響規(guī)律，并分析了模擬太陽光下負(fù)載型催化劑對目標(biāo)污染物的降解過程和機(jī)理，取得了一系列重要結(jié)論和具有實(shí)用意義的成果

2、，為實(shí)現(xiàn)利用太陽光光催化降解有機(jī)污染物提供了理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。具體研究內(nèi)容和研究成果體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面：
　　 1．以沸石為載體，溶膠-凝膠法制備了具有可見光響應(yīng)的負(fù)載型催化劑(N/Fe3+/TiO2-AZ)，考察了制各過程中N、Fe3+摻雜量、載體粒度、煅燒溫度、負(fù)載次數(shù)等因素對催化劑光催化活性的影響，確定了模擬太陽光下負(fù)載型催化劑的最佳制備條件。表征結(jié)果表明，N、Fe3+改性TiO2顆粒均勻地覆蓋在沸石表面，且具有單一的銳鈦礦

3、型，粒徑較??；負(fù)載前后的催化劑有著與沸石相同的孔徑分布，均為中孔結(jié)構(gòu)；氮和鐵的共摻雜發(fā)揮了二者的協(xié)同效應(yīng)，不僅使樣品對光的吸收范圍拓展到可見光區(qū)，而且降低了載流子的復(fù)合率，提高了光量子效率，而多孔材料沸石的引入也進(jìn)一步提高了催化劑的光催化性能。
　　 2．以活性炭為載體，溶膠-凝膠法制備N/Fe3+/TiO2-AC復(fù)合催化劑，并在前期實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，簡化部分實(shí)驗(yàn)，重點(diǎn)突出活性炭的特性，考察各因素對復(fù)合催化劑光催化性能的影響。與沸石

4、作載體時(shí)不同的是，溫度不僅對催化劑和N的有效摻入有影響，而且對活性炭本身也有影響。實(shí)驗(yàn)得最佳制備條件為：采用預(yù)先制備的TiO2溶膠，60-80目活性炭顆粒浸漬覆膜，層間低溫(300℃)煅燒，負(fù)載次數(shù)為3次，最后一次覆膜后400℃煅燒2h。表征結(jié)果顯示，氮、鐵改性TiO2顆粒均勻地覆蓋在活性炭表面，且具有單一的銳鈦礦型，所負(fù)載的TiO2晶粒尺寸為15.34nm;負(fù)載前后的催化劑有著與活性炭相同的粒徑分布，均為微孔結(jié)構(gòu)，都具有較高的比表面積

5、。
　　 3．兩種負(fù)載型催化劑重復(fù)利用實(shí)驗(yàn)表明，活性炭載體顯示了比沸石載體更好的性能和前景。N/Fe3+/TiO2-AC催化劑在第4次循環(huán)使用時(shí)，染料的去除率比第一次使用下降了約15％，之后繼續(xù)使用，去除率趨于穩(wěn)定，保持在82％左右，而沸石負(fù)載型催化劑（N/Fe3+/TiO2-AZ）第二次使用時(shí)，染料的去除率由最初的95.48％降至80.1％，經(jīng)5次循環(huán)使用后，去除率僅為72％。催化劑活性降低主要是由摩擦引起所負(fù)載的活性組分N/

6、Fe3+/TiO2脫落造成的，同時(shí)也跟催化劑中毒以及制備工藝、載體的性質(zhì)有關(guān)。
　　 4．不同體系對比實(shí)驗(yàn)表明，負(fù)載型催化劑降解效果整體優(yōu)于相應(yīng)的粉體催化劑，這主要是由于負(fù)載型催化劑光催化降解染料Sumifix TQ-Blue時(shí)，發(fā)生了TiO2的光催化功能與活性炭吸附功能的協(xié)同作用。同時(shí)，CODCr去除實(shí)驗(yàn)表明，復(fù)合催化劑（N/Fe3+/TiO2-AC）雖對染料Sumifix TQ-Blue有著較高的脫色率，但是CODCr去除率