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1、多環(huán)芳烴(PolycyclicAromaticHydrocarbons,PAHs)是一類重要的持久性有機(jī)污染物(PersistentOrganicPollutants,POPs),具有長(zhǎng)期殘留性、生物蓄積性、半揮發(fā)性和高毒性,具有很強(qiáng)的“三致效應(yīng)”(致癌、致畸形、致基因突變),因此受到國(guó)內(nèi)外的極大關(guān)注,尤其近年來(lái)國(guó)內(nèi)也開(kāi)始出現(xiàn)對(duì)多環(huán)芳烴(PAHs)的大量研究。城市地表灰塵對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的破壞是隱蔽的、潛在的、長(zhǎng)期的,且城市地表灰塵中的顆粒物
2、對(duì)人體的危害則是直接的,有時(shí)甚至是致命的。城市地表灰塵是PAHs重要的匯,同時(shí),地表灰塵中的PAHs在一定條件下能夠揮發(fā)或通過(guò)再懸浮遷移至大氣中,或隨地表徑流被沖刷至受納水體,成為PAHs的二次污染源。本研究系統(tǒng)了的探討上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs的季節(jié)分布及功能區(qū)差異,初步研究了城市PAHs在多介質(zhì)中的賦存規(guī)律,分析了影響PAHs城市環(huán)境地球化學(xué)過(guò)程的主要因素及其機(jī)制,并運(yùn)用多種方法對(duì)城市地表灰塵中PAHs進(jìn)行溯源,最后,對(duì)上海市
3、中心城區(qū)地表灰塵中PAHs進(jìn)行了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),為上海市環(huán)境保護(hù)及管理提供了良好的科學(xué)依據(jù)。 對(duì)上海市中心城區(qū)地表灰塵樣品中PAHs的分析表明,美國(guó)EPA優(yōu)控的16種多環(huán)芳烴都能檢出,且其總量非常大。冬季PAHs總量在6450.828~92834.521ng/g之間,平均值為19140.898ng/g;夏季PAHs總量在5632.086~27765.727ng/g,平均值為13329.578ng/g。上海市中心城區(qū)地表灰塵中PA
4、Hs累積水平具有明顯的季節(jié)變化,無(wú)論是總量還是單個(gè)PAHs組分均表現(xiàn)出冬季含量高于夏季的特征。 不同功能區(qū)夏季樣品中,公園含量最低,大學(xué)和居住區(qū)相當(dāng),含量都較低,加油站地表灰塵中含量較低,工業(yè)區(qū)和交通要道則污染最嚴(yán)重,商業(yè)區(qū)的PAHs污染排在工業(yè)區(qū)和交通要道之后,主要是在上海市的幾個(gè)主要商業(yè)區(qū)(除步行街外),大多都是交通繁忙的路段,其路邊灰塵受到燃油的影響不亞于交通要道。綠地含量較高也是受到周邊道路頻繁的車輛往來(lái)的影響。各功能
5、區(qū)地表灰塵PAHs含量的差異在冬季較為顯著。工業(yè)區(qū)、商業(yè)區(qū)和交通要道灰塵中PAHs含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他功能區(qū),然后是居住區(qū)、大學(xué)和加油站,公園和綠地含量最低。所有功能區(qū)樣品中PAHs組分的分布狀況較為一致??傮w來(lái)看,大部分低環(huán)組分含量較低,高環(huán)組分含量相對(duì)較高,呈現(xiàn)出按環(huán)數(shù)或分子量的增加而逐漸升高的趨勢(shì)。 不同介質(zhì)對(duì)于PAHs的賦存水平有較大差異,但有一個(gè)共同的規(guī)律存在,即在地表灰塵和附近土壤中含量較高,而在懸鈴木和小葉黃楊等植物
6、體內(nèi)含量較少;且PAHs在懸鈴木中的含量普遍高于小葉黃楊。灰塵和土壤中PAHs組分表現(xiàn)出明顯的功能區(qū)差異,且高環(huán)PAHs含量占有優(yōu)勢(shì)。在植物中,PAHs組分構(gòu)成表現(xiàn)出與灰塵和土壤中截然不同的特征,主要表現(xiàn)為功能區(qū)差異不顯著,且低環(huán)組分占絕對(duì)優(yōu)勢(shì),高環(huán)組分含量很少。 粒度只是影響PAHs吸附的一個(gè)次要因子,冬夏季各采樣點(diǎn)灰塵TOC與PAHs含量顯著正相關(guān),說(shuō)明對(duì)于城市地表灰塵而言,有機(jī)質(zhì)的含量越高,其吸收PAHs的能力就越強(qiáng),這
7、種結(jié)果與理論上PAHs的憎水親脂性相一致。PAHs中的輕組分即低環(huán)組分較易揮發(fā),風(fēng)向能夠直接影響PAHs在空間上的累積、遷移規(guī)律,污染源下風(fēng)向的地區(qū)更容易累積較多的PAHs,受到污染較為嚴(yán)重,且距離污染源越近,污染程度越重,相反,污染源上風(fēng)向的地區(qū)則不利于PAHs的累積,污染程度較輕。夏季的高溫導(dǎo)致PAHs輕質(zhì)組分的大量揮發(fā),同時(shí)導(dǎo)致PAHs降解速度加快,而冬季的低溫使得氣態(tài)PAHs降低,更加趨向于賦存在地表灰塵中,降解速度同時(shí)降低,所
8、以溫度對(duì)于上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs賦存水平的季節(jié)變化特征具有重要影響。 運(yùn)用主成分分析方法對(duì)地表灰塵中PAHs的來(lái)源進(jìn)行判別,并計(jì)算出來(lái)源的貢獻(xiàn)率,結(jié)果表明,不完全燃燒來(lái)源和石油類產(chǎn)品泄漏來(lái)源的貢獻(xiàn)率分別為70.973%、11.377%(冬季),64.932%、14.107%(夏季);通過(guò)多種特征比值綜合判別法進(jìn)行PAHs溯源,發(fā)現(xiàn)多種特征比值顯示的結(jié)果一致,即上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs主要來(lái)源于不完全燃燒,尤其
9、是木材、煤炭和草類的不完全燃燒。運(yùn)用特征比值BaA/Chry,對(duì)上海市中心城區(qū)采暖期和非采暖期地表灰塵樣品中PAHs遷移距離進(jìn)行分析,結(jié)果表明上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs主要來(lái)源于當(dāng)?shù)匚廴驹瘁尫?,而并非?lái)源于其他污染地的長(zhǎng)距離遷移輸入。 各種PAHs組分的單因子指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果可以看出,上海市中心城區(qū)地表灰塵已經(jīng)受到PAHs的嚴(yán)重污染。所有樣品的綜合污染指數(shù)P值計(jì)算結(jié)果顯示,本研究P值的范圍在4.87~247.00,平均值為2
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