非平衡等離子體與多孔炭材料降解染料廢水的協(xié)同效應(yīng).pdf

1、非平衡等離子體水處理技術(shù)是集羥基(·OH)等自由基和過(guò)氧化氫(H2O2)、臭氧(O3)等活性物質(zhì)的作用于一體的高級(jí)氧化技術(shù)，因其能耗少、處理效率高、反應(yīng)迅速且無(wú)選擇性、無(wú)二次污染等優(yōu)勢(shì)，使該技術(shù)呈現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景和很大的市場(chǎng)潛力。從目前研究的現(xiàn)狀看，放電反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)以及吸附/催化劑的合理選擇是限制該技術(shù)優(yōu)勢(shì)充分發(fā)揮的主要障礙。為此，本論文設(shè)計(jì)了一種新型的放電反應(yīng)器，以甲基橙為模擬污染物，考察了反應(yīng)器電極結(jié)構(gòu)及各種工藝參數(shù)對(duì)降解率、礦化

2、度和能量效率的影響。探索了非平衡等離子體與顆粒活性炭(GAC)、活性炭纖維(ACF)、活性炭纖維復(fù)合光催化材料(TiO2/ACF)聯(lián)合處理的協(xié)同效應(yīng)，考察了GAC和ACF的吸附性能、催化O3轉(zhuǎn)化成·OH的性能以及TiO2/ACF的吸附和光催化性能；分析了脈沖放電對(duì)其孔結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)的影響，探討了非平衡等離子體與上述材料聯(lián)合處理的協(xié)同機(jī)制。通過(guò)一系列的實(shí)驗(yàn)研究和分析，取得了如下研究成果： 高壓脈沖電源向液相中的高壓針電極和氣

3、相中地電極施加脈沖高壓后，在液相和氣相同時(shí)放電，液相產(chǎn)生·OH、H2O2等活性物種，氣相產(chǎn)生O3。在地電極之上注入處理溶液并且在處理溶液中設(shè)置阻擋網(wǎng)，提高了O3的利用率。循環(huán)管和蠕動(dòng)泵使預(yù)氧化區(qū)和主氧化區(qū)中的溶液構(gòu)成循環(huán)，使預(yù)氧化區(qū)中經(jīng)O3氧化的溶液在主氧化區(qū)進(jìn)一步得到處理，實(shí)現(xiàn)了多種氧化技術(shù)的有機(jī)結(jié)合，提高了處理效率。主氧化區(qū)降解有機(jī)污染物的主要途徑是·OH進(jìn)攻，預(yù)氧化區(qū)降解有機(jī)污染物存在兩種機(jī)理，即O3的親電子進(jìn)攻和O3分解產(chǎn)生·O

4、H的進(jìn)攻。處理40mg/L的0.1L溶液，降解率達(dá)到90％，實(shí)驗(yàn)誤差小于3.4％。增加溶液初始濃度或處理液量能提高O3的利用率，從而提高反應(yīng)器的能量效率，處理0.1L濃度為40、60、80、100mg/L的溶液，反應(yīng)器的能量效率分別達(dá)到2.1、2.8、3.4、3.6g/(kWh)；處理液量增大1倍，反應(yīng)器的能量效率分別增加到4.1、5.4、5.9和5.9g/(kWh)。 脈沖放電與GAC或ACF聯(lián)合處理顯示出很好的協(xié)同效應(yīng)，協(xié)

5、同效應(yīng)的產(chǎn)生主要?dú)w因于GAC和ACF的吸附和催化作用。GAC和ACF是一個(gè)濃集中心，在其表面及其周圍毗鄰區(qū)域通過(guò)吸附創(chuàng)造了高濃度的環(huán)境，而GAC和ACF表面則是轉(zhuǎn)化分解中心，其表面上的堿性官能團(tuán)能促進(jìn)O3分解產(chǎn)生·OH，從而提高了甲基橙的降解率和COD的去除率。由于孔結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)的差異，使ACF表現(xiàn)出比GAC更優(yōu)異的吸附和催化性能，脈沖放電與GAC聯(lián)合處理濃度為60mg/L的0.2L溶液，降解率始終維持在92％ 左右，C

6、OD的去除率達(dá)到78％，能量效率達(dá)到6.2g/(kWh)；脈沖放電與ACF聯(lián)合處理濃度為80mg/L的0.2L溶液，降解率始終維持在92％左右，COD的去除率達(dá)到82％，能量效率達(dá)到8.3g/(kWh)。重復(fù)使用表明GAC和ACF的吸附和催化活性未因使用次數(shù)的增加而降低，而且GAC和ACF在脈沖放電過(guò)程中獲得了原位再生，再生率分別達(dá)到80％和90％。在脈沖放電過(guò)程中，由于非平衡等離子體和O3的共同氧化，GAC和ACF表面的酸性和堿性官能

7、團(tuán)都具有不同程度的增加，比表面積和孔容具有不同程度的增加或減少，因此，GAC和ACF在聯(lián)合處理過(guò)程中起著催化O3轉(zhuǎn)化成·OH的引發(fā)劑或催化助劑的作用。脈沖放電與TiO2/ACF的聯(lián)合處理表現(xiàn)出明顯的協(xié)同效應(yīng)，協(xié)同效應(yīng)的產(chǎn)生主要?dú)w因于TiO2/ACF的吸附和TiO2的光催化作用。由于吸附的溶解O3很容易與TiO2表面上的電子反應(yīng)，減少了TiO2表面上電子與空穴的復(fù)合，提高了光催化反應(yīng)的光量子效率，從而使反應(yīng)趨于更徹底。重復(fù)使用過(guò)程中TiO