Cu-Cr-Ce-TiO2-SiO2和CuSO4-V2O5-TiO2低溫催化還原NOx性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是大氣的主要污染物之一,嚴(yán)重危害生態(tài)環(huán)境和人類健康。以NH3為還原劑的選擇性催化還原法(NH3 selective catalytic reduction,NH3-SCR)是運用最為廣泛的固定源脫硝技術(shù),通常采用V2O5-(WO3)/TiO2催化劑,該類催化劑必須在350℃以上的高溫區(qū)操作,催化劑受到高濃度煙塵、SO2的沖刷、磨損和污染,壽命縮短。因此開發(fā)能將SCR裝置配置于濕法脫硫除塵裝置之后,與我國現(xiàn)有鍋爐系統(tǒng)匹配

2、的低溫SCR工藝,特別是研發(fā)高活性和高抗SO2、H2O毒化性能的低溫SCR催化劑,具有十分重要的意義。
　　本文采用共沉淀法制備了載體TiO2-SiO2(TS),用浸漬法制備了新型催化劑Cu-Cr-Ce/TS,研究了活性組分配比、負(fù)載量、焙燒溫度等制備條件和反應(yīng)溫度、NH3/NOx摩爾比、進(jìn)口NOx體積分?jǐn)?shù)、空間速度和O2含量等操作條件對該催化劑NH3低溫還原NOx活性的影響,并探討了催化劑抗H2O、SO2毒化性能。結(jié)果表明,n(

3、Cu):n(Cr):n(Ce)為1:1:3,負(fù)載量為30％,450℃焙燒的催化劑,在進(jìn)口NOx體積分?jǐn)?shù)為0.08%,O2含量為6%,空間速度為5000 h-1,反應(yīng)溫度為180℃,NH3/NOx摩爾比為1.1的條件下,NOx轉(zhuǎn)化率達(dá)到98.9%,具有良好的低溫活性;在35 h的穩(wěn)定性實驗中,NOx轉(zhuǎn)化率始終保持在98%以上,穩(wěn)定性能良好;在200℃以上的單獨抗水實驗中,催化劑的活性不受影響;而進(jìn)行單獨抗硫和同時抗硫、水實驗時,催化劑中毒

4、現(xiàn)象明顯,且中毒后活性不可恢復(fù)。
　　采用比表面積(BET)、X射線衍射(XRD)、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、熱重(TG)對催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,當(dāng)Cu和Cr同時存在時,有CuCr2O4尖晶石生成,它的存在對催化劑的活性有一定促進(jìn)作用。催化劑中毒的原因是:(1)硫酸銨鹽的生成覆蓋了催化劑的反應(yīng)活性位;(2)催化劑自身活性組分被硫酸鹽化。
　　本文還對另一催化劑CuSO4-V2O5/TiO2的低溫活性和抗硫水能力

5、進(jìn)行了初步探討,結(jié)果表明:當(dāng)CuSO4和V2O5的負(fù)載量均為5%,焙燒溫度為350℃,在標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)條件下,反應(yīng)溫度為210℃時,其NOx轉(zhuǎn)化率高達(dá)97.3%,催化劑具有較好的低溫活性;在反應(yīng)溫度為220℃下,此催化劑具有較好的單獨抗水和單獨抗硫性能,可長時間保持高活性;催化劑進(jìn)行同時抗硫水實驗時,水蒸汽的存在加快了硫酸氨鹽的生成,反應(yīng)6h后,其轉(zhuǎn)化率開始下降,22 h后轉(zhuǎn)化率低于40%;實驗結(jié)果還表明,CuSO4的存在能提高催化劑自身的抗