微米鐵粉強(qiáng)化反應(yīng)體系去除水中硝酸鹽的試驗(yàn)研究.pdf

1、農(nóng)業(yè)氮肥的施用，以及動(dòng)物糞便、生活污水和含氮工業(yè)廢水的不合理處置，導(dǎo)致許多國(guó)家和地區(qū)的水體受到硝酸鹽污染，嚴(yán)重影響人體健康，如何去除水體中的硝酸鹽成為環(huán)保行業(yè)的一個(gè)研究熱點(diǎn)。以鐵還原法為代表的活潑金屬化學(xué)還原法由于還原劑價(jià)格低廉、反應(yīng)速度快等原因在處理硝酸鹽污染問題上占有很大優(yōu)勢(shì)，但鐵還原法的處理效果受pH值影響較大，在中性條件下基本不與硝酸鹽反應(yīng)，而且產(chǎn)物中氮?dú)獾谋壤浅５汀?br>　　本文以微米鐵粉為研究對(duì)象，在系統(tǒng)研究微米鐵粉還原

2、硝酸鹽機(jī)理及影響因素的基礎(chǔ)上，通過在反應(yīng)體系中添加Fe3+、Fe2+或制備Fe0/Cu、Fe0/Ni雙金屬顆粒強(qiáng)化微米鐵粉還原硝酸鹽的過程，以提高微米鐵粉在中性條件下去除硝酸鹽的效率和產(chǎn)物中氮?dú)獾霓D(zhuǎn)化率，并研究鐵腐蝕產(chǎn)物在硝酸鹽還原過程中的作用及轉(zhuǎn)化規(guī)律，旨在探索經(jīng)濟(jì)、實(shí)用、高效的新型硝酸鹽去除技術(shù)。
　　微米鐵粉去除硝酸鹽的試驗(yàn)研究表明，在初始硝酸鹽氮濃度為50 mg/L、微米鐵粉投加量為8 g/L的條件下， NO?3-N的去除

3、率隨著pH值的升高逐漸降低。當(dāng)初始pH=2時(shí)，反應(yīng)8 h后硝酸鹽的去除率接近100％；而當(dāng)pH=3時(shí)，反應(yīng)24 h后硝酸鹽氮的去除率僅為57.5%；當(dāng)pH>4時(shí)去除率急劇下降，中性pH值條件下基本不發(fā)生反應(yīng)。當(dāng)初始硝酸鹽氮濃度為50 mg/L時(shí)，在鐵粉投加量為0.8-8 g/L范圍內(nèi)，硝酸鹽的去除率隨著鐵粉投加量的升高而增加， pH=3時(shí)的鐵粉投加量約為理論投加量的10倍。微米鐵粉粒徑和攪拌強(qiáng)度影響硝酸鹽的去除效果，最佳的粒徑和攪拌強(qiáng)度

4、分別為75-96μm和60 r/min。
　　在初始硝酸鹽氮濃度為50 mg/L，鐵粉投加量為2.5 g/L的試驗(yàn)條件下，與微米鐵粉相比，F(xiàn)e0/Fe2+、Fe0/Fe3+、Fe0/Cu、Fe0/Ni四種強(qiáng)化反應(yīng)體系對(duì)硝酸鹽的去除率都有所提高，硝酸鹽去除效率的高低順序依次為：Fe0/Ni>Fe0/Cu>Fe0/Fe3+>Fe0/Fe2+。Fe2+的加入在一定程度上提高了硝酸鹽的去除率，在初始硝酸鹽溶液pH值為7.0、Fe2+投加量

5、為300 mg/L的條件下，與未投加Fe2+的反應(yīng)體系相比硝酸鹽去除率提高了12%。與Fe2+相比，F(xiàn)e3+對(duì)硝酸鹽的強(qiáng)化去除作用更為明顯，當(dāng)Fe3+投加量為200 mg/L時(shí)反應(yīng)體系的初始pH值降為2.8，反應(yīng)6 h后的NO?3去除率高達(dá)97.7%，而僅用HCl調(diào)節(jié)初始pH=2.5時(shí)，反應(yīng)6 h后的NO?3去除率僅為41%。在Ni/Fe0和Cu/Fe0分別為1.6%和2.1%的條件下，F(xiàn)e0/Ni、Fe0/Cu強(qiáng)化反應(yīng)體系在pH=3.

6、0時(shí)，反應(yīng)24 h后的硝酸鹽去除率分別為92.6%和88.6%，比單純微米鐵粉分別提高了69.2%和65.2%；當(dāng)pH=6.3時(shí)，反應(yīng)24 h后二者的硝酸鹽去除率分別為85%和66.7%，而單純微米鐵粉的去除率僅為2.2%；相比之下Fe0/Ni強(qiáng)化反應(yīng)體系受pH值的影響最小，pH值為7.1時(shí)其硝酸鹽去除率仍可達(dá)到70%左右。
　　在初始硝酸鹽氮濃度為50 mg/L，微米鐵粉投加量為2.5g/L，Cu/Fe0=2.1%， Ni/Fe

7、0=1.6%，初始pH＝7.1的條件下，與微米鐵粉體系相比，F(xiàn)e0/Cu和Fe0/Ni強(qiáng)化反應(yīng)體系的N2轉(zhuǎn)化率則分別提高了10.9%和20.9%，可見Fe0/Cu和Fe0/Ni強(qiáng)化反應(yīng)體系不僅可以提高硝酸鹽的去除率，還提高了產(chǎn)物中氮?dú)獾谋壤?br>　　各反應(yīng)體系的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究表明，利用微米鐵粉或Fe0/Fe3+體系還原硝酸鹽時(shí)，當(dāng)反應(yīng)體系的pH<3時(shí)，反應(yīng)非一級(jí)或假一級(jí)反應(yīng)；當(dāng)pH值pH≥3時(shí)，反應(yīng)速率方程遵循S模型方程；在初始NO

8、?3-N=50 mg/L、Cu/Fe0和Ni/Fe0比值分別為2.1%和1.6%條件下，當(dāng)pH=2.0-6.3時(shí)，F(xiàn)e0/Cu強(qiáng)化反應(yīng)體系還原硝酸鹽的反應(yīng)遵循S模型方程；Fe0/Ni強(qiáng)化反應(yīng)體系在初始pH=2.0時(shí)，剩余硝酸鹽濃度與時(shí)間成反比；當(dāng)pH=3.0-5.1時(shí)，反應(yīng)遵循S模型方程；初始pH=6.3時(shí)的反應(yīng)級(jí)數(shù)1.03。
　　微米鐵粉及各強(qiáng)化反應(yīng)體系去除硝酸鹽過程中的鐵腐蝕產(chǎn)物主要為Fe3O4和FeOOH。Fe0/Fe2+對(duì)