Pd-Cu-AC催化還原去除地下水中硝酸鹽研究.pdf

1、隨著工農(nóng)業(yè)的迅速發(fā)展，地下水中硝酸鹽的污染已經(jīng)成為嚴重的環(huán)境問題。催化還原是一種新型的水脫氮技術(shù)，該方法具有反應(yīng)速率快、生成N2選擇性高、能耗低且易操作等優(yōu)點。催化還原硝酸鹽技術(shù)被認為是一項有發(fā)展前景的脫除硝酸鹽工藝。
　　本文以國產(chǎn)活性炭為載體，采用濕式浸漬法負載Pd、Cu，制備了雙金屬催化劑Pd-Cu/AC，對催化還原飲用水中的硝酸鹽進行了研究。以活性炭為載體通過濕式浸漬法制備的Pd-Cu雙金屬負載催化劑，可以有效地通過催化還

2、原反應(yīng)過程去除水中硝酸鹽。在單金屬Pd催化劑的作用下，硝酸鹽的催化還原反應(yīng)進行速度很慢，100mg·L-1的硝酸鹽原水反應(yīng)2h后剩余濃度仍為70.33mg·L-1，雙金屬催化劑對于硝酸鹽的催化還原來說是必不可少的。對于初始濃度100mg·L-1的硝酸鹽溶液，采用半連續(xù)反應(yīng)方式，雙金屬催化劑投加量為2g時，2h后硝酸鹽轉(zhuǎn)化率可達96％以上，氨氮生成率可控制在22%以內(nèi)。
　　對于催化還原去除水中硝酸鹽反應(yīng)過程，以國產(chǎn)活性炭為載體的P

3、d/Cu雙金屬催化劑適宜的金屬負載條件：Pd/Cu比為1：1（摩爾比）、雙金屬金屬Pd-Cu負載總量為1.92wt%、金屬負載順序為同時浸漬。
　　氫氣流量為100ml·min-1時，催化反應(yīng)取得最佳效果，H2流量過低會影響催化反應(yīng)的進程，H2流量為50ml·min-1時的反應(yīng)速率常數(shù)僅為100ml·min-1時反應(yīng)速率常數(shù)的61.89%；H2流量過高會影響催化反應(yīng)的選擇性，H2流量為300ml·min-1時氨氮生成率相較于H2流

4、量為100ml·min-1時增加了3%。溶液pH控制在4.5-5.5之間時，可獲得較高的硝酸鹽轉(zhuǎn)化率、較低的氨氮生成率。pH過高或者過低對催化劑活性和選擇性都有不利影響，pH值為3.5-4.0時硝酸鹽轉(zhuǎn)化率為pH值為4.5-5.5時的95.6%，pH值為5.5-7.0的催化反應(yīng)的氨氮生產(chǎn)率相較于pH值為4.5-5.5時增加了3%。
　　建立了Pd-Cu/AC催化還原水中硝酸鹽反應(yīng)的動力學模型，并確立相關(guān)模型參數(shù)的物理意義；揭示了負

5、載金屬原子比、Pd-Cu負載總量、氫氣流量、pH、催化劑用量等因素對反應(yīng)速率常數(shù)、平臺穩(wěn)定值等模型參數(shù)影響的特點和規(guī)律。
　　采用活性炭為載體的Pd、Cu雙金屬催化劑催化還原方法去除水中硝酸鹽是有效的，可以克服常規(guī)物化方法和生物處理技術(shù)的缺點。對于初始濃度100mg·L-1的硝酸鹽溶液，采用半連續(xù)反應(yīng)方式，2h后硝酸鹽轉(zhuǎn)化率可達96%以上，氨氮生成率可控制在22%以內(nèi)。該工藝可在室溫下進行，反應(yīng)速度快，操作管理方便，對技術(shù)、管理水