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文檔簡介
1、以典型除草劑阿特拉津、2,4-二氯苯氧乙酸(簡稱2,4-D)模擬水溶液為處理對象,系統(tǒng)研究了超聲降解的處理效果、影響因素、協(xié)同效應(yīng)以及降解動力學(xué),并在此基礎(chǔ)上,利用多種手段探討了超聲降解這兩種污染物質(zhì)的反應(yīng)歷程。將超聲與Fenton技術(shù)結(jié)合,深入分析了該體系的影響因素,確定最佳反應(yīng)條件。本文的研究內(nèi)容主要包括以下幾個方面:
(1)通過改變初始溶液pH值、體積,目標(biāo)物濃度,超聲反應(yīng)時間,水質(zhì)、曝氣以及超聲參數(shù)等,研究超聲體系
2、下各種因素對阿特拉津以及2,4-D降解率的影響。研究表明:頻率為400kHz,P=40W,pH=4.41時,500mL阿特拉津120min后濃度由10mg/L降至1.79mg/L;頻率為200kHz,P=90W,pH=4.41時,500mL2,4-二氯苯氧乙酸120min后濃度由10mg/L降至0.26mg/L;阿特拉津與2,4-D兩種物質(zhì)初始溶液pH≤3.00時,有利于其超聲降解;當(dāng)pH≥4.00時,降解率隨pH值增加的變化基本很??;
3、溶液目標(biāo)物質(zhì)初始濃度、體積、反應(yīng)時間影響量較大:2,4-D的超聲降解受其初始濃度的影響相對阿特拉津較大,當(dāng)溶液目標(biāo)物濃度由1mg/L增至100mg/L時,降解率下降了大約50%;當(dāng)體積由100mL增至500mL時,兩種物質(zhì)的超聲降解率皆下降了約35%左右;超聲降解反應(yīng)均遵循擬一級反應(yīng)動力學(xué);曝氣不利于超聲降解阿特拉津與2,4-D;阿特拉津較2,4-D更依賴于羥基自由基的氧化作用;阿特拉津降解的最佳超聲頻率為200kHz;2,4-D降解的
4、最佳超聲頻率為800kHz;兩者最佳降解功率皆為90W;在20min之內(nèi),多頻超聲的協(xié)同作用比較明顯。但是,隨著時間延長,該作用逐漸減弱;改變水質(zhì),各種鈉鹽的加入對超聲降解阿特拉津、2,4-D的影響基本很小,這說明超聲體系對各種水質(zhì)的適應(yīng)性是比較強的;自由基清除劑叔丁醇對超聲降解阿特拉津與2,4-D都有明顯的抑制作用,當(dāng)加入500mg/L叔丁醇后,阿特拉津與2,4-D的超聲降解率皆下降了50%左右,因此,超聲降解阿特拉津與2,4-D皆以
5、自由基氧化為主。
(2)通過COD、TOC、離子色譜、GC-MS等各種分析技術(shù),研究超聲降解阿特拉津與2,4-D的機(jī)理。研究表明:超聲處理反應(yīng)中發(fā)生了脫氨基、脫氯的反應(yīng)。通過離子色譜分析,120min后阿特拉津溶液中產(chǎn)生了0.141mM的NO3;2,4-D溶液中檢測到0.064mM的cl-,阿特拉津溶液中有0.012mM的cl-。阿特拉津在超聲作用下轉(zhuǎn)化生成了脫乙基阿特拉津與脫異丙基阿特拉津;2,4-D轉(zhuǎn)化生成了2,4-二
6、氯苯酚與對苯酚;阿特拉津與2,4-D的礦化率都很低;
(3)分析超聲強化技術(shù)的處理效果,特別是與Fenton技術(shù)結(jié)合的效果。研究表明:金屬氧化物的加入對超聲降解有負(fù)面效應(yīng),其中ZnO尤其顯著。超聲/CuO組合技術(shù)并沒有得到預(yù)期的優(yōu)化效果,這可能是因為該多相催化體系對于低濃度、較復(fù)雜、難降解的有機(jī)農(nóng)藥類物質(zhì)并不適用的關(guān)系;在超聲體系下加入雙氧水的最佳濃度值為166.5mg/L左右。當(dāng)雙氧水濃度高于166.5mg/L時,兩種目
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