長江中下游典型湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴、多環(huán)芳烴的源匯解析與生物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估.pdf

1、江漢湖群是我國最大的淡水湖泊群，地處長江中下游，是我國資源豐富、經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的地區(qū)。隨著人類活動(dòng)的不斷干擾，其湖泊面積不斷縮小、水體富營養(yǎng)化程度加快、湖泊分類更加細(xì)化，其中以復(fù)雜碳?xì)浠衔铮╟omplex hydrocarbon mixtures，簡稱CHMs）為主的有機(jī)污染也在不斷加劇。目前對(duì)該區(qū)域中有機(jī)污染物如正構(gòu)烷烴(n-alkanes，簡稱n-A)、多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons，簡稱PA

2、Hs)、有機(jī)氯農(nóng)藥(Organochlorine pesticides，簡稱OCPs)等的研究大多局限于基于湖泊有機(jī)污染物總濃度的分布特征與源匯解析的探索，而將不同類型湖泊一起綜合分析對(duì)比的未見報(bào)道。
　　本研究中，我們于2013年秋季對(duì)長江中下游流域的三個(gè)典型的湖泊(東湖、梁子湖、湯遜湖)的沉積物進(jìn)行采樣，分析江漢湖群目前的污染情況，為解決此污染提供一個(gè)數(shù)據(jù)支持。實(shí)驗(yàn)測(cè)定了沉積物中正構(gòu)烷烴、多環(huán)芳烴以及有機(jī)碳，通過分析相關(guān)診斷參

3、數(shù)確定污染物可能的來源，同時(shí)對(duì)多環(huán)芳烴進(jìn)行了生物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果是測(cè)得東湖正構(gòu)烷烴濃度范圍為2880～19906ng/g，總多環(huán)芳烴濃度為184～1125ng/g，總有機(jī)碳范圍為0.65％～5.01%；梁子湖正構(gòu)烷烴濃度范圍為1157～23811ng/g，總多環(huán)芳烴濃度為44～324ng/g，總有機(jī)碳0.79%～4.21%；湯遜湖正構(gòu)烷烴濃度范圍為4580～28502ng/g，總多環(huán)芳烴濃度為169～545ng/g，總有機(jī)

4、碳濃度范圍為0.76%～4.18%。與已有數(shù)據(jù)中正構(gòu)烷烴和多環(huán)芳烴濃度相比，這三個(gè)城市湖泊正構(gòu)烷烴濃度均屬于高值。東湖多環(huán)芳烴含量從中度污染水平變化到高度污染水平，梁子湖和湯遜湖的多環(huán)芳烴屬于中度污染水平。
　　正構(gòu)烷烴的垂直分布顯示，梁子湖和湯遜湖沉積柱正構(gòu)烷烴濃度在10cm深度以下達(dá)到基本穩(wěn)定而東湖沉積柱在20cm后才基本穩(wěn)定，推測(cè)東湖受到的生物擾動(dòng)要大于梁子湖和湯遜湖。濃度分布顯示主峰碳均為C27、C29、C31和C33，是

5、陸地植物蠟質(zhì)皮層的最大組成。碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)表明三個(gè)湖泊整個(gè)沉積柱范圍內(nèi)正構(gòu)烷烴以高等植物來源為主，且低分子量的正構(gòu)烷烴主要來源于石油污染；奇偶優(yōu)勢(shì)結(jié)果表明在表層沉積物正構(gòu)烷烴為高等植物正構(gòu)烷烴和人類活動(dòng)的貢獻(xiàn)，隨著深度增加奇偶優(yōu)勢(shì)指數(shù)減少，說明正構(gòu)烷烴有降解；植物蠟和天然正烷烴結(jié)果表明表層沉積物中正構(gòu)烷烴為陸源高等植物和化石燃料燃燒的共同作用；陸生源與水生源比值結(jié)果表明高等植物正構(gòu)烷烴殘余正構(gòu)烷烴貢獻(xiàn)較大；姥姣烷與植烷比值均小于1，顯示了缺

6、氧沉積環(huán)境和陸相有機(jī)質(zhì)成因；姥姣烷/nC17和植烷/nC18較小表明演化程度較高；(C21+C22)/(C28+C29)值小于1表明正構(gòu)烷烴來源于陸源有機(jī)質(zhì)；∑C9～20/∑ C20～40大于1則表明了陸源高等植物的來源。
　　對(duì)母體PAHs和APAHs進(jìn)行定性和定量，與2～3環(huán)的母體多環(huán)芳烴相比，4～6環(huán)的多環(huán)芳烴占主要組成，表明熱解為人類活動(dòng)的主要來源。二萘嵌苯(perylene)在母體多環(huán)芳烴中占有絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，尤其是深度較大的

7、位置，表明沉積柱深處其生物來源比例很高。APAHs中，烷基取代的熒蒽、芘及菲要高于其它組分，并且母體PAHs要高于烷基取代的。隨著烷基取代程度的增加，大多數(shù)APAHs的濃度呈現(xiàn)出下降的趨勢(shì)，表明了污染主要來源于熱解，其次是化石燃料的直接排放。在三個(gè)湖泊不同深度的沉積柱中，母體PAHs一般高于APAHs。與正烷烴的垂直分布相似，梁子湖和湯遜湖沉積柱在10cm后PAHs濃度維持基本不變，而東湖在20cm深度后PAHs濃度才穩(wěn)定。一般而言，母

8、體PAHs和大部分APAHs濃度隨深度增加濃度減小，表明石油碳?xì)浠衔锏闹苯优欧排c表層沉積物的含量密切相關(guān)。然而作為典型的生物PAHs的二萘嵌苯隨沉積物深度增加而增加。該研究初步表明，三個(gè)湖泊具有很相似的污染特征，但是PAHs的垂直分布受特定環(huán)境的影響，因?yàn)椴煌愋偷暮词艿降娜祟惢顒?dòng)影響是不同的。
　　以位于武昌市區(qū)中心的東湖為例，東湖受到1970年代至今長期的人類活動(dòng)影響。這段歷史改變了PAHs和正構(gòu)烷烴在20cm深度的污染水

9、平，相對(duì)來說，其他兩個(gè)湖泊受到的干擾較小，歷史記錄相對(duì)穩(wěn)定，直到10cm深度處才發(fā)生改變。異構(gòu)體比例分析同樣顯示了多環(huán)芳烴來源在不同的沉積柱段的變化。多環(huán)芳烴的生物來源在深層沉積物中占主導(dǎo)地位，而表層沉積物很大程度上受直接排放化石燃料的影響，但熱解源仍占主導(dǎo)地位。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估表明，三個(gè)湖泊的PAHs不會(huì)引起負(fù)面生物效應(yīng)。
　　類似于正烷烴和多環(huán)芳烴，總有機(jī)碳(TOC)隨沉積物深度的增加迅速下降，然后幾乎不變。顯然，沉積柱深處存在機(jī)