Ti-SnO2-Sb2O3-CeO2電極材料的制備及其電催化降解己內(nèi)酰胺廢水的研究.pdf

1、在有機(jī)廢水處理中,形穩(wěn)陽(yáng)極(DSA)的電催化氧化法越來(lái)越受到關(guān)注。目前關(guān)于DSA型電極研究很多,但在制備方法、改性電極的種類(lèi)和性能等方面的研究還不夠深入,對(duì)稀土離子摻雜改性的研究則更少。針對(duì)電化學(xué)法水處理過(guò)程中電極材料的使用壽命短、催化活性低、電流效率偏低、能耗偏高等問(wèn)題,有必要研制出高催化性能、高導(dǎo)電性能和廉價(jià)的金屬氧化物電極。
　　 本研究采用熱氧化法制備電極,通過(guò)摻雜Ce改性Ti/SnO2-Sb2O3-CeO2電極,優(yōu)化電

2、極制備工藝。然后使用自制電極處理巴陵石化己內(nèi)酰胺廢水,探討廢水處理影響因素,篩選出處理含己內(nèi)酰胺廢水的最佳工藝條件。主要實(shí)驗(yàn)與結(jié)果如下:
　　 (1)電極表面層的制備主要采用高溫?zé)岱纸夥ㄖ苽?將2×5cm的鈦網(wǎng)打磨,除油,草酸表面預(yù)處理。然后制備電極表面涂層,即中間層和活性層,對(duì)于中間層主要是,以異丙醇和濃鹽酸作溶劑,溶解不同比例的SnCl4·5H2O和SbCl3,制得前驅(qū)體溶液,采用涂刷法將溶液涂覆于鈦網(wǎng)上,然后置于120℃烘

3、箱中干燥10min,再轉(zhuǎn)入500℃馬弗爐中煅燒10分鐘,自然冷卻,反復(fù)處理6次,最后置于500℃馬弗爐中熱氧化處理2h。對(duì)于活性層主要是,異丙醇和濃鹽酸混合均勻作溶劑,溶解不同配比的SnCl4·5H2O,SbCl3和Ce(NO3)3·6H2O,制得前驅(qū)體溶液,將上述溶液涂覆到中間層上,放入120℃烘箱中10min,然后立即分別轉(zhuǎn)入300-600℃的馬弗爐中焙燒10min,反復(fù)操作數(shù)次,最后一次延至2h。
　　 (2)摻雜鈰能夠提

4、高Ti/SnO2-Sb2O3-CeO2電極的催化氧化性能,當(dāng)摻雜鈰含量為1％時(shí),電鏡圖(SEM)顯示電極表面有均勻的小裂紋,X射線(xiàn)衍射圖譜(XRD)表明電極表面SnO2結(jié)晶度較高,它的析氧電位為1.73 V。在pH為11和電流大小為0.10A條件下,經(jīng)過(guò)4h的電解,化學(xué)需氧量(COD)從4210mg/L下降到2390mg/L,生物需氧量(BOD5)從32mg/L上升到280mg/L。
　　 (3)涂覆次數(shù)對(duì)電極的電催化性能有較大

5、的影響,涂覆8次的電極電催化效果最好,所制備的電極表面有排列規(guī)則的小裂紋,表面SnO2結(jié)晶度較好,它的析氧電位為1.74V。在pH為11和電流大小為0.10A條件下,經(jīng)過(guò)4 h的電解,COD從4210mg/L下降到2322mg/L,BOD5從32mg/L上升到301mg/L。
　　 (4)焙燒溫度對(duì)電極的結(jié)構(gòu)和性能有很大的影響,焙燒溫度為500℃時(shí),表面結(jié)構(gòu)規(guī)則,SnO2衍射峰較強(qiáng),它的析氧電位為1.75V。在pH為11和電流大

6、小為0.10A條件下,經(jīng)過(guò)4 h的電解,COD從4210mg/L下降到2229mg/L,BOD5從32mg/L上升到338mg/L。
　　 (5)采用摻雜1％Ce,焙燒溫度為500℃,涂覆次數(shù)為8次的電極,進(jìn)行己內(nèi)酰胺廢水的降解處理。通過(guò)分析電流大小,溶液pH,電解質(zhì)Na2SO4濃度和電解時(shí)間等影響因素。討論影響因素確立最佳電解實(shí)驗(yàn)條件:電流大小為0.20A,溶液pH為9,電解質(zhì)濃度為0.20mol/L,電解時(shí)間為3 h。使用該