中空球型催化劑濕式氧化高濃度苯酚廢水研究.pdf

1、廢水中的有機污染物不僅給人類生存環(huán)境帶來諸多問題,也浪費了有限的自然資源,如何去除并進一步利用廢水中的有機污染物一直是環(huán)境工作者努力的一個方向。上世紀50年代發(fā)展起來的濕式氧化技術為廢水處理提供了一種全新的途徑,與傳統處理方法如焚燒法、生物法相比,濕式氧化更適用于處理毒性太大或濃度較小的廢水。迄今為止,發(fā)達國家已將濕式氧化視為未來污水二級處理的高新技術重點發(fā)展,涌現出多個濕式氧化污水處理的工業(yè)化裝置。隨著催化科學的發(fā)展,在濕式氧化過程中

2、加入催化劑,產生了催化濕式氧化(Catalytic Wet Oxidation CWO),催化濕式氧化降低了濕式氧化反應中高溫高壓的反應條件,其催化劑的研究更是目前濕式氧化技術研究的重點之一。
　　 濕式氧化所用的催化劑根據其活性組分可以分為貴金屬催化劑和非貴金屬催化劑兩種,常用的載體有Al2O3,CeO2,TiO2、活性碳等。根據氧化劑不同可分為催化濕式空氣氧化(Catalytic Wet Air Oxidation CWA

3、O)和高級氧化(Advanced Oxidation ProcessAOPs)等,CWAO的氧化劑為氧氣或空氣,AOPs則以雙氧水、臭氧等為氧化劑。本文分別以CuO、MnO2、CuO-CeO2為活性組分,SiO2中空微球為載體,采用浸漬法制備了中空結構催化劑;并以苯酚溶液為模擬廢水,進行了催化濕式氧化和濕式過氧化實驗,考察了苯酚溶液的降解情況。論文的主要內容包括:以正硅酸四乙酯為硅源,硝酸為水解催化劑,采用乳液/溶膠-凝膠法成功制備了S

4、iO2中空微球載體,并通過浸漬焙燒制各了中空球型非貴金屬催化劑,用SEM、XRD、TPR、氮氣吸附脫附等手段對催化劑的結構及形貌進行了表征。
　　 以CuO/SiO2和CuO-CeO2/SiO2為催化劑,在高壓反應釜中對高濃度苯酚(COD=3000mg/L)模擬廢水進行了濕式氧化處理,對反應溫度,氧分壓,pH等條件分別進行了單因素和正交實驗考察,結果表明,中空微球負載氧化銅催化劑取得較好效果的反應條件為:溫度175℃,催化劑用

5、量0.2g,氧分壓1.5MPa,在此條件下,COD去除率可以達到93.2％,溫度是影響該反應過程的最主要因素。
　　 以雙氧水為氧化劑,非貴金屬CuO/SiO2、MnO2/SiO2和CuO-CeO2/SiO2為催化劑,在常壓條件下對苯酚進行了濕式過氧化反應,考察了溫度、反應時間、雙氧水添加量對苯酚模擬廢水的實驗室處理效果,發(fā)現CuO/SiO2催化劑對苯酚的催化濕式過氧化降解有較好的催化效果,在理論用量的雙氧水氧化條件下,就能取得