TiO2納米管陣列電極光電催化降解水體中含氮污染物及抗生素的研究.pdf

1、近年來，我國(guó)水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)發(fā)展迅速且愈趨集約化。而魚類代謝物的排放以及殘餌的分解，會(huì)導(dǎo)致養(yǎng)殖水體氨氮、亞硝酸鹽以及硝酸鹽過高等問題，而較低濃度的氨氮以及亞硝酸鹽就會(huì)危害魚類的健康。另外，作為預(yù)防以及治療魚病的抗生素也有較大部分殘留在水體中，對(duì)環(huán)境及人類健康造成威脅。半導(dǎo)體光催化技術(shù)由于其在降解廢水中有毒污染物方面杰出的性能，受到廣泛關(guān)注。本論文研究了TiO2納米管電極光電催化降解養(yǎng)殖水體中常見污染物亞硝酸鹽和抗生素氯霉素和諾氟沙星的性能，并

2、對(duì)TiO2納米管電極進(jìn)行了石墨烯修飾改性以提高電極的光利用率。具體工作如下:
　　分別采用三步電化學(xué)陽(yáng)極氧化法和一步電化學(xué)陽(yáng)極氧化法制備了表面形貌均勻的Y型TiO2納米管陣列（Y-TiO2NTs）和傳統(tǒng)TiO2納米管陣列(TiO2NTs)。通過場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)和X射線衍射(XRD)表征手段對(duì)樣品的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行分析。表征結(jié)果表明:Y型TiO2納米管陣列呈倒Y型垂直生長(zhǎng)于鈦基底表面，且均勻緊密排列，上層主納米管管徑

3、約50 nm，管壁厚約10nm，樣品晶型為銳鈦礦型;退火溫度為450℃的傳統(tǒng)TiO2納米管陣列排布緊密有序，管徑約60 nm，管壁厚約10 nm，樣品晶型也為銳鈦礦型。
　　以模擬養(yǎng)殖廢水中亞硝酸鹽為目標(biāo)污染物，比較了Y型TiO2納米管電極和傳統(tǒng)TiO2納米管電極對(duì)亞硝酸鹽光電催化性能，考察了Y型TiO2納米管電極光電催化降解亞硝酸鹽的主要影響因素，如外加偏壓、溶液初始pH值、亞硝酸鹽初始濃度、溶液中Cl-濃度、紫外燈功率以及共存

4、物質(zhì)氨氮的影響。本文還分析了Y型TiO2納米管電極降解亞硝酸鹽的機(jī)理以及與其他研究者采用TiO2薄膜電極降解亞硝酸鹽研究結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Y型TiO2納米管電極的光電催化降解效率是傳統(tǒng)TiO2納米管的1.5倍。增加外加偏壓和紫外燈功率、添加Cl-以及酸性溶液對(duì)亞硝酸鹽的光電催化降解是有利的。在酸性條件下，氨氮的存在對(duì)亞硝酸鹽的降解影響不大。當(dāng)溶液中存在Cl-時(shí)，活性氯對(duì)亞硝酸鹽的降解起主要作用。
　　選擇氯霉素(CAP)

5、和諾氟沙星(NOR)作為模擬養(yǎng)殖廢水中抗生素類目標(biāo)污染物，評(píng)估Y型TiO2納米管對(duì)其光電催化降解能力?？疾炝巳芤撼跏紁H值、抗生素初始濃度、溶液中共存物質(zhì)等因素對(duì)光電催化效率的影響。結(jié)果表明，偏酸性溶液對(duì)CAP的降解是有利的，而偏堿性溶液對(duì)NOR的降解有利。低濃度的NH4+、NO3-對(duì)CAP和NOR降解的影響不大，而溶液中較高濃度的Cl-能促進(jìn)NOR的降解。
　　論文最后采用一步循環(huán)伏安電沉積法制備了還原氧化石墨烯（rGO）修飾的

6、Y型TiO2納米管陣列（rGO/Y-TiO2NTs）電極。通過FESEM、EDS、XRD、UV-VisDRS及拉曼光譜等對(duì)電極樣品進(jìn)行了表征。分析結(jié)果表明，與Y-TiO2NTs相比，rGO/Y-TiO2NTs在紫外光區(qū)有更強(qiáng)的吸收，且吸收帶邊相對(duì)Y-TiO2NTs發(fā)生紅移。此外，以rGO/Y-TiO2NTs電極為光陽(yáng)極，測(cè)試了不同循環(huán)伏安沉積圈數(shù)對(duì)電極光電流響應(yīng)的影響，考察了在1.0V偏壓下電極對(duì)氨氮的光電催化氧化性能。
　　結(jié)果