溶解性有機物(DOM)對二氟沙星(DFHC)熒光特性和膜截留效果的影響.pdf

1、近年來，抗生素在醫(yī)藥衛(wèi)生和畜牧生產(chǎn)中的濫用情況日益嚴重，排入水體的抗生素嚴重威脅著人類和水生動植物的健康。溶解性有機物(DOM)作為水體中普遍存在的有機質，極易與排入水體中的抗生素結合，成為一種特殊的環(huán)境污染物載體，影響抗生素在水體中的遷移轉化、生物利用及最終歸趨等行為。因此，研究DOM與抗生素之間的相互作用機制可以為抗生素的環(huán)境行為和風險評估提供可靠的理論支持。本文選取二氟沙星(Difloxacinhydrochloride，DFHC

2、)作為氟喹諾酮類抗生素(FQs)的代表物質，以SRDOM和HA以及二者的混合物SRDOM+HA（SRDOM和HA比例為1∶1）作為DOM的代表物質，同時選取20kDa和50kDa的PES超濾膜研究了SRDOM、HA以及SRDOM+HA對DFHC膜截留效果的影響，分析了＜3kDa、3～10 kDa、10～100 kDa和＞100 kDa四個尺寸范圍內的SRDOM、HA以及SRDOM+HA分子與DFHC的結合情況，同時應用三維熒光分析技術-

3、平行因子分析法對DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA之間的相互作用機制進行了研究。
　　本研究主要內容包括：⑴用兩種不同孔徑超濾膜過濾DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA的混合物，利用高效液相色譜儀分析濾出液中DFHC的濃度，結果表明:20 kDa和50 kDa的超濾膜對DFHC的膜截留效率分別為42％和35％。而SRDOM、HA以及SRDOM+HA的存在，特別是HA，能夠顯著提高超濾膜對DFHC的截留效果。H

4、A(20 kDa-76％;50 kDa-69％)對DFHC截留效率的影響明顯高于SRDOM(20 kDa-65％;50 kDa-44％)。SRDOM、HA和SRDOM+HA對DFHC的吸附都是大分子部分起主導作用。⑵采用三維熒光分析技術對DFHC和SRDOM、HA以及SRDOM+HA及它們混合物的熒光性質進行研究，分析它們的三維熒光譜圖，結果表明:DFHC有兩個明顯的熒光峰，其中最強熒光峰(R)的位置為Ex/Em=280/450 nm，

5、次峰(T)的位置為Ex/Em=320/450 nm。SRDOM、HA以及SRDOM+HA的兩個熒光峰之間存在重疊現(xiàn)象，說明SRDOM、HA以及SRDOM+HA內部組分之間發(fā)生了分子間相互作用。SRDOM+HA的熒光峰A相比于單純的SRDOM其Ex發(fā)生了藍移(10nm)，Em發(fā)生了紅移（10nm）。DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA混合物中熒光峰S與熒光峰A重疊，且熒光峰R與熒光峰C之間發(fā)生明顯峰延伸現(xiàn)象，說明DFHC與SRD

6、OM、HA以及SRDOM+HA之間可能發(fā)生了結合作用，多重熒光團的存在是導致熒光峰重疊的可能原因。⑶利用平行因子分析法對DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA混合物中熒光物質進行擬合，得到四個熒光組分，分別為C1、C2、C3和C4。其中C1為抗生素組分，C2、C3和C4為腐殖酸組分。⑷分析各組分的熒光強度和DFHC的熒光動態(tài)光譜，結果表明:SRDOM、HA以及SRDOM+HA能夠導致DFHC熒光猝滅，且熒光猝滅的程度依次為HA＞

7、SRDOM+HA＞SRDOM，當SRDOM、HA以及SRDOM+HA濃度為12mg-DOC/L時，它們對組分C1的熒光猝滅效率分別為96.5％、95％和75％。而DFHC對SRDOM、HA以及SRDOM+HA的熒光強度幾乎沒有影響，即SRDOM、HA以及SRDOM+HA與DFHC之間的熒光猝滅為單向猝滅。DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA之間可能存在靜態(tài)猝滅。⑸混合物中抗生素組分的條件穩(wěn)定常數(shù)（KM）分別為HA(4.07 L