地?zé)崴|(zhì)條件對(duì)針鐵礦吸附砷的行為影響及其機(jī)理的初步研究.pdf

1、關(guān)于在地?zé)崴|(zhì)條件下將砷的吸附行為與金屬氧化物的表面特性相結(jié)合的研究還相對(duì)較少。本研究以自制針鐵礦為研究材料,從宏觀吸附實(shí)驗(yàn)和微觀表面分析兩個(gè)角度系統(tǒng)研究地?zé)崴疁?、多組分共存離子等水質(zhì)條件對(duì)砷在材料表面吸附行為的影響,進(jìn)而探討地?zé)崴|(zhì)條件下中砷在水合金屬氧化物表面的吸附反應(yīng)機(jī)理,為進(jìn)一步揭示地?zé)崴畻l件下砷的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律提供參考資料。
　　 研究結(jié)果表明:自制針鐵礦具備良好的晶型結(jié)構(gòu),表面存在較為豐富的活性羥基。在模擬地?zé)崴|(zhì)條件

2、下As(Ⅲ)和As(V)均在pH4.6時(shí)較pH9.2易于吸附,表明靜電吸引在針鐵礦吸附砷的過(guò)程中起重要作用。砷吸附可很好地?cái)M合擬二級(jí)動(dòng)力吸附模式和Freundlich等溫吸附模型。pH9.2時(shí),溫度對(duì)吸附有著一定影響,溫度越高,吸附速率越快,吸附容量越大,表明除靜電吸引之外,砷在針鐵礦表面還發(fā)生了其他的物理化學(xué)反應(yīng)。在溫度為363K時(shí)As(Ⅲ)的最大吸附容量為23.34 mg/g,相應(yīng)的吸附平衡濃度為8.33 mg/L;As(Ⅴ)的最大

3、吸附容量為33.59mg/g,相應(yīng)的吸附平衡濃度為3.21 mg/L。吸附熱力學(xué)參數(shù)表明砷在針鐵礦表面的吸附以物理吸附為主,是自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng)。
　　 在模擬地?zé)崴畬?shí)驗(yàn)的結(jié)果表明,磷是吸附實(shí)驗(yàn)中最主要的干擾離子,氟離子對(duì)吸附的影響不大,離子強(qiáng)度對(duì)As(Ⅲ)和As(V)的吸附有促進(jìn)作用,模擬地?zé)崴亩r(jià)金屬離子和三價(jià)金屬離子不利于As(Ⅲ)的吸附,卻有利于As(Ⅴ)的吸附。
　　 初始pH4.6時(shí),吸附過(guò)程的pH變化表明

4、,隨著反應(yīng)進(jìn)行,溶液的pH逐漸升高,吸附容量越高,pH變化量越大,表明吸附過(guò)程伴隨有氫氧根離子的釋放或氫離子的消失。FTIR結(jié)果顯示,As(Ⅲ)或As(Ⅴ)主要是與材料表面的1400-1800cm-1之間的活性基團(tuán)發(fā)生反應(yīng),表明砷吸附在針鐵礦的表面有新的化學(xué)鍵生成。XRD結(jié)果顯示吸附前后材料的晶型沒(méi)有發(fā)生改變。XPS結(jié)果顯示,吸附過(guò)程中As(Ⅲ)未向As(Ⅴ)轉(zhuǎn)化,初步表明砷同鐵原子不發(fā)生直接結(jié)合,進(jìn)一步表明表面羥基的置換是材料表面上砷