非均相Fenton體系處理水中染料的研究.pdf

1、本文采用動(dòng)態(tài)吸附法篩選載體樹脂制備非均相Fenton體系催化劑，通過考察不同反應(yīng)條件對(duì)催化劑制備的影響，確定了動(dòng)態(tài)吸附法制備非均相Fenton體系催化劑的最佳反應(yīng)條件。采用動(dòng)態(tài)試驗(yàn)方法對(duì)3種模擬染料廢水進(jìn)行動(dòng)態(tài)脫色研究，通過考察不同反應(yīng)條件對(duì)模擬染料廢水脫色率的影響，確定了最佳動(dòng)態(tài)脫色反應(yīng)實(shí)驗(yàn)條件。通過對(duì)非均相Fenton體系動(dòng)態(tài)降解染料廢水的動(dòng)力學(xué)研究，考察了不同反應(yīng)條件下制備的催化劑體系對(duì)反應(yīng)速率的影響，確定了動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)ka

2、p和染料降解率模型Xmod。最后，在非均相Fenton體系對(duì)模擬染料廢水動(dòng)態(tài)脫色反應(yīng)機(jī)理研究和最佳反應(yīng)條件摸索的基礎(chǔ)上，在連續(xù)反應(yīng)器中對(duì)實(shí)際染料廢水進(jìn)行動(dòng)態(tài)脫色研究。
　　 實(shí)驗(yàn)選擇型號(hào)為D072、D061、D101和環(huán)氧樹脂001×7的4種樹脂作為載體，考察不同樹脂對(duì)Fe2+的吸附量和所制各的非均相Fenton體系催化劑對(duì)模擬染料廢水活性紅KE-3B的脫色效果結(jié)果表明，樹脂D072對(duì)Fe2+吸附量達(dá)到113.6mg·g-1，以

3、D072為載體的非均相Fenton體系催化劑靜態(tài)法降解活性紅染料溶液KE-3B脫色率高達(dá)97.10％，均優(yōu)越于其它3種樹脂，確定選用大孔強(qiáng)酸性陽離子交換樹脂D072作為非均相Fenton體系催化劑的載體。
　　 通過單因素實(shí)驗(yàn)考察了載體D072在不同F(xiàn)e2+溶液pH值、Fe2+溶液濃度、Fe2+溶液流速和吸附時(shí)間等條件下對(duì)Fe2+吸附量，確定動(dòng)態(tài)吸附法制備以樹脂D072為載體的非均相Fenton體系催化劑的最佳實(shí)驗(yàn)條件為pH值為

4、4、Fe2+溶液濃度為2000mg·L-1、Fe2+溶液流速15mL·min-1和反應(yīng)時(shí)間為40min。此反應(yīng)條件下樹脂D072對(duì)Fe2+最大吸附量為113.6mg·g-1(干)。樹脂D072動(dòng)態(tài)吸附Fe2+制備非均相Fenton體系催化劑反應(yīng)符合Thomas動(dòng)態(tài)吸附模型，其指數(shù)模型為Ce/C0=1/(1+exp(7.55×10-2/Q(113.6×m-C0Veff)).
　　 采用非均相Fenton體系動(dòng)態(tài)法對(duì)3種模擬染料廢水

5、活性紅KE-3B、活性黃KE-4R和活性藍(lán)KN-R進(jìn)行脫色研究，通過單因素實(shí)驗(yàn)考察不同反應(yīng)條件對(duì)模擬染料廢水脫色率的影響，確定最佳脫色反應(yīng)條件為pH值為4、H2O2投加濃度為800mg·L-1、催化劑投加量為20g、反應(yīng)溫度為60℃和反應(yīng)停留時(shí)間9min。此反應(yīng)條件下非均相Fenton體系動(dòng)態(tài)降解3種模擬染料廢水活性紅KE-3B、活性黃KE-4R和活性藍(lán)KN-R的脫色率分別達(dá)到95.01%、93.86%和97.74%。
　　 傅

6、立葉紅外光譜和EDX能譜分析結(jié)果表明，樹脂D072主要由C、O和S元素組成，不含有Fe元素，催化劑中的Fe元素是由樹脂D072結(jié)構(gòu)中的磺酸基與Fe2+發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)形成活性中心而引入的。XRD晶相分析表明，F(xiàn)e2+是以離子形態(tài)存在于催化劑載體樹脂D072當(dāng)中，沒有發(fā)生結(jié)晶現(xiàn)象。采用XPS對(duì)實(shí)驗(yàn)前后催化劑的組成元素進(jìn)行能譜分析表明，催化劑中的Fe2+參加催化反應(yīng)，電子活化能降低2eV。SEM對(duì)催化劑進(jìn)行的表面形貌分析表明，動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)方法制備的

7、非均相Fenton體系催化劑和脫色實(shí)驗(yàn)后的催化劑表面形貌光滑無裂痕，與原樹脂表面形貌相近?？梢缘贸觯菏褂脛?dòng)態(tài)法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，能減小對(duì)催化劑的機(jī)械損壞，充分保護(hù)催化劑的機(jī)械強(qiáng)度，提高催化劑的使用壽命。
　　 在不同染料溶液濃度、染料溶液溫度、染料溶液pH值、H2O2投加濃度和催化劑投加量等條件下對(duì)非均相Fenton體系動(dòng)態(tài)降解模擬染料廢水活性紅KE-3B動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明，非均相Fenton體系動(dòng)態(tài)降解模擬染料廢水活性紅KE-3B

8、的動(dòng)力學(xué)模型符合擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，反應(yīng)速率常數(shù)表達(dá)式為kap=1.43×10-2C-0.95dye.oC0.58H2O2M0.61catexp(48600/RT)，染料降解模型方程Xmod=∞∫o[(1-e(-kapt)(1/τ)exp(-t/τ)]dt。在最佳反應(yīng)條件：pH值為4、H2O2投加濃度為800mg·L-1、催化劑投加量為20g、反應(yīng)溫度為60℃和反應(yīng)停留時(shí)間9min時(shí)，脫色反應(yīng)速率常數(shù)為0.0037S-1，反應(yīng)活化能為48