石墨烯基碳納米材料對類金屬和抗生素吸附特性研究.pdf

1、目前地下水中類金屬以及抗生素環(huán)境污染問題越來越嚴重。針對水體環(huán)境的惡化，對于水中這些污染物的去除已經(jīng)迫在眉睫。對水中類金屬及抗生素的去除常規(guī)處理技術有：生物法、化學氧化法和吸附法。其中，吸附法由于具備低成本、易操作、易再生、不易發(fā)生二次污染等優(yōu)勢，被廣泛應用。而吸附劑性能是評判吸附效果的重要指標。氧化石墨烯作為一種新型吸附劑由于具有獨特的孔隙結構、較大的比表面積、豐富的含氧官能團以及能與污染物產(chǎn)生多種相互作用的特性，對水中許多無機和有機

2、污染物具有優(yōu)異的吸附能力。
　　論文根據(jù)氧化石墨烯表面的物理化學性質，通過固相活化和磁性修飾等化學方法，獲得一系列新型改性氧化石墨烯吸附劑。論文系統(tǒng)研究了改性氧化石墨烯的物理、化學性質等與污染物吸附特性之間的內在關系，并結合多種表征手段，從微觀上探討了改性氧化石墨烯與單一污染物及多種污染物共存的吸附機理。
　　論文主要研究內容與結果如下：
　　（1）通過簡單化學一步法制備出高含鐵量的磁性氧化石墨烯（MGO），并對水體中

3、的類金屬砷進行了吸附研究。
　　通過高倍透射電鏡掃描（HRTEM）、X射線衍射分析（XRD）、拉曼光譜分析（Raman）、熱分析（TGA-DTA）、X射線光電子能譜分析（XPS）、磁性分析、X射線吸收近邊結構（XANES）等手段表征后得知：MGO具有褶皺的石墨片層結構，鐵顆粒均勻分布在MGO表面上并以α-Fe2O3和Fe3O4形態(tài)存在，且鐵含量高達51％。此外，根據(jù)μ-XAFS圖譜可以從宏觀和微觀上看到As(V)的分布與鐵的分布是

4、緊密相連的，鐵在整個吸附過程起到極其重要的作用。
　?。?）研究了磁性氧化石墨烯對水體中三價砷As(III)和五價砷As(V)的吸附性能。
　　結果表明：在pH=8的條件下，MGO對三價砷As(III)的最大吸附容量高達54.18 mg/g；在pH=5的條件下，MGO對五價砷As(V)的吸附性能最大高達26.76 mg/g；二者吸附等溫線符合Freundlich模型，動力學符合二級動力學，pH、離子強度、共存離子對MGO吸附

5、As(III)和As(V)存在影響。此外，還發(fā)現(xiàn)MGO具備解吸附的能力，具有再次被利用的潛力。
　?。?）通過KOH活化的方法制備出活化氧化石墨烯（KOH-GO），并在此基礎上，探討了活化的KOH-GO與未活化的氧化石墨烯(GO)與對水中四環(huán)素的吸附性能，并對吸附等溫模型、吸附動力學模型、pH、離子強度以及在陰陽離子共存條件下的吸附性能進行了研究。
　　結果表明：根據(jù)對固液比、動力學和等溫線擬合的分析，可知通過KOH活化的氧

6、化石墨烯對四環(huán)素的吸附性能要優(yōu)于未活化的氧化石墨烯。KOH-GO材料對四環(huán)素的吸附等溫線符合Langmuir模型。GO和KOH-GO對四環(huán)素的最大吸附容量分別為269.36 mg/g和525.64 mg/g；GO和KOH-GO對四環(huán)素的動力學吸附符合二級動力學模型；pH、離子強度對KOH-GO吸附四環(huán)素的存在影響；在陰陽離子存在條件下，陰陽離子均對KOH-GO的吸附產(chǎn)生抑制作用，同時，陰陽離子還能與復合污染物之間展開競爭，占據(jù)吸附孔位，