選擇性吸附Pb(II)和Hg(II)功能材料的研制及其去除性能研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展,我國環(huán)境污染也越來越嚴(yán)重,不僅危害環(huán)境還嚴(yán)重危害人類健康,其中重金屬污染已成為環(huán)境污染的一大難題。因此迫切需要開發(fā)一種高效和能夠循環(huán)去除廢水中重金屬的功能材料。由于離子印跡聚合物具有特異識別性、構(gòu)效預(yù)定性和廣泛實(shí)用性已經(jīng)逐漸成為廢水處理的重要手段。本文針對廢水中的Pb(II)和 Hg(II)的嚴(yán)重危害,以及用傳統(tǒng)方法合成的離子印跡聚合物回收難、選擇性低等問題。開發(fā)了幾種高選擇性吸附Pb(II)和Hg(II)的功能材料

2、,并對合成的功能材料的吸附機(jī)理和識別特性進(jìn)行了初步探討。并且初步探討了這幾種功能材料對實(shí)際廢水中的有毒Pb(II)和Hg(II)去除和回收應(yīng)用研究。具體內(nèi)容包括:
　　1.本文首次以冠醚為功能單體合成了一種新型的冠醚鉛離子印跡聚合物,試圖將其用于富集、分離廢水中的鉛離子,并評價其選擇性吸附性能。以4-乙烯基-18-冠-6為功能單體,通過反相微乳液法合成了新型的冠醚鉛離子印跡聚合物(Pb(II)-IIP),并考察了不同條件下對(Pb

3、(II)-IIP)吸附性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, Pb(II)-IIP對于Pb(II)最大的吸附容量為27.95 mg·g-1,Pb(II)-IIP對Pb(II)的吸附行為符合二級動力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫模型。Pb(II)-IIP對于Pb(II)/Zn(II), Pb(II)/Co(II), Pb(II)/Ni(II)和Pb(II)/Cd(II)的相對選擇系數(shù)分別為617.79,500.56,52.28和201.15,實(shí)驗(yàn)數(shù)

4、據(jù)說明Pb(II)-IIP對于Pb(II)具有很強(qiáng)的專一性。此外, Pb(II)-IIP在實(shí)際環(huán)境水樣品中鉛離子的去除率高達(dá)100％,表明 Pb(II)-IIP在鉛離子去除方面具有廣發(fā)的應(yīng)用前景。
　　2.針對上述 Pb(II)-IIP處理廢水的目標(biāo)產(chǎn)物需要離心或過濾等繁瑣的處理過程,本文首次以胸腺嘧啶為功能單體,磁性Fe3O4納米粒子為載體,首次合成了胸腺嘧啶磁性離子印跡聚合物,并試圖將其用于處理廢水中Hg(II),并評價其選擇

5、性吸附性能。以乙烯基胸腺嘧啶為功能單體,通過沉淀法合成磁性離子印跡聚合物(Hg(II)-MIIP),通過靜態(tài)吸附、動態(tài)吸附、選擇性吸附和 pH的影響實(shí)驗(yàn)對它們的吸附性能進(jìn)行研究。TEM分析說明合成的Fe3O4粒徑分布較窄,并且汞離子印跡聚合物包裹在磁性 Fe3O4表面。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在 pH值為6-7時, Hg(II)-MIIP對水中的汞去除效果最好,在此pH值條件下對Hg(II)的最大吸附量為162 mg/g。Hg(II)-MIIP對

6、Hg(II)的吸附在7 min就達(dá)到平衡,并且Hg(II)-MIIP對 Hg(II)的吸附行為符合 Langmuir吸附等溫模型和擬二級動力學(xué)模型,說明吸附位點(diǎn)位于離子印跡聚合物表面。
　　3.目前,離子印跡聚合物合成完之后都必須經(jīng)過模板離子洗脫繁瑣的后處理,然后才能用于重金屬的吸附處理。本文首次建立了還原氧化石墨烯-胸腺嘧啶復(fù)合物選擇性吸附汞的方法,采用氧化石墨烯為載體,胸腺嘧啶-對苯二胺衍生物為配體,通過重氮化反應(yīng)合成了對Hg

7、(II)具有選擇性吸附的還原氧化石墨烯-胸腺嘧啶復(fù)合物(rGO-Thy)吸附材料。通過靜態(tài)吸附、動態(tài)吸附、選擇性吸附和pH的影響實(shí)驗(yàn)對它們的吸附性能進(jìn)行研究。等溫吸附試驗(yàn)結(jié)果表明:rGO-Thy對Hg(II)的吸附能力比rGO更強(qiáng),它們的最大吸附容量分別為128和60 mg/g。在其他離子(Pb(II)、Ni(II)、Co(II)、Cd(II))共存條件下,rGO-Thy對Hg(II)的吸附能力最強(qiáng),遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于對其他離子吸附能力,說明 r