中國特大城市氣溶膠的理化特性、來源及其形成機制.pdf

1、本博士論文利用2003-2008期間在上海、北京、青島等大城市以及在榆林、多倫、烏魯木齊、塔中等沙塵源區(qū)共七處采樣點近五年的氣溶膠監(jiān)測數(shù)據,采用富集系數(shù)、元素/離子特征比、后向軌跡以及包括因子分析和相關性分析在內的多種統(tǒng)計學析方法,系統(tǒng)全面地研究了以上海為代表的中國特大城市氣溶膠的化學組成、時空分布、粒徑變化、存在形式、來源、形成機制及其與長途傳輸而來的沙塵氣溶膠的相互混合和組分轉化而產生的對區(qū)域大氣環(huán)境質量的重大影響。本研究的主要成果

2、有:
　　1.深刻揭示了高濃度細顆粒物、長時間灰霾和嚴重酸雨是上?？諝馕廴镜娜齻€典型特征。從2001年到2009年間,每年灰霾發(fā)生的天數(shù)都超過了150天。在過去的十幾年中,上海降水的pH值呈現(xiàn)出劇烈的下降趨勢,年平均酸度提高了20多倍。細顆粒物PM2.5的年平均濃度高達0.050-0.059mg/m3,超過國際衛(wèi)生組織年平均值標準0.015mg/m3的3-4倍。2004年PM2.5/TSP的年平均值達到了0.41,到2007年則達

3、到了0.53,呈逐年增長趨勢。說明了上海的細顆粒物污染程度極其嚴重。
　　2.詳細闡明了上海氣溶膠在不同季節(jié)的不同形成機制。二次無機氣溶膠(SO42-、NO3-、NH4+),有機氣溶膠,礦物氣溶膠是上海大氣氣溶膠里最主要的三大組分。氣溶膠呈現(xiàn)顯著的季節(jié)變化特征,其濃度在冬季和春季達到最高值,而在夏季和秋季呈現(xiàn)最低值。夏季和秋季的主要離子的存在形式是(NH4)2SO4和NH4NO3,在春季和冬季則受沙塵和揚塵的影響,除這兩者外還存在

4、CaSO4和Ca(NO3)2。春季長途傳輸而來的外地沙塵氣溶膠、夏季光化學轉化、秋冬季形成嚴重灰霾是特大城市上海氣溶膠在不同季節(jié)具有的不同特征及其不同的形成和轉化機制。
　　3.全面分析了上海大氣顆粒物污染的主要來源。包括道路揚塵的沙塵氣溶膠、工業(yè)和汽車尾氣的復合源、石化燃料和燃油的排放、冶金工業(yè)的排放、海洋源以及大量的光化學轉化形成的二次污染氣溶膠是上海大氣顆粒物污染的主要來源。通過Ca2+/Al示蹤揭示了氣溶膠中土壤塵和建筑塵

5、的混合程度并顯示了上海建筑活動對空氣質量的重大影響。通過NO3-/SO42-比值的變化顯示了以機動車為代表的硫、氮流動源和工廠排放的固定源的相對重要性。上海氣溶膠中NO3-/SO42-比值遠高于中國其他城市,揭示了上海城市機動車已成為上海大氣污染的關鍵問題。以海鹽Na+和非海鹽Na+的比值區(qū)分并估算了上海氣溶膠的海洋源和陸地源。海洋源對離子的年平均貢獻比率在TSP和PM2.5中分別為8.9％和7.1％,在夏季高達15.4％和9.9％。<

6、br>　　4.深入探討了上海禁止使用含鉛汽油以來大氣中高濃度鉛的可能來源。全面闡述了上海大氣中鉛的污染水平、空間分布、季節(jié)變化和粒徑分布,鉛在細顆粒物中的濃度在過去的幾年一直維持在50～200ngm-3,并且呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化。
　　5.揭示了長途傳輸而來的外來源與上海本地源的混合和轉化機制。通過Mg/Al區(qū)分并估算了上海礦物氣溶膠的本地源和外來源。春季沙塵暴期間其貢獻量高達60％,秋季礦物氣溶膠外來源約占10％。揭示了上海有史以