30332.鈦硅分子篩催化1丁烯環(huán)氧化反應及其失活研究

1、碩士學位論文鈦硅分子篩催化1丁烯環(huán)氧化反應及其失活研究Epoxidationof1ButeneoverTitaniumSilicalite1andCatalystDeactivation學號：呈!!QZ塑完成日期：20140505大連理工大學DalianUniversityofTechnology大連理工大學碩士學位論文摘要分別在四丙基氫氧化銨(ⅡAOH)和四丙基溴化銨(TPABr)水熱合成體系中合成出晶粒尺寸為200nm的納米鈦硅分子

2、篩TS1和600nin的小晶粒TS1，在間歇釜反應器中設計1丁烯環(huán)氧化正交試驗，考察反應溫度、催化劑用量以及反應時間對納米TS1催化性能的影響。將兩種Ts1擠條成型，得到的條狀催化劑用于催化固定床反應器上的1丁烯環(huán)氧化制備l，2環(huán)氧丁烷(BO)反應。研究發(fā)現(xiàn)：1從間歇釜上的正交試驗結果可以看出，雙氧水濃度對H202的轉(zhuǎn)化率影響較大，反應時間對其影響較??；反應溫度對BO選擇性影響較大。2TPAOH處理TS—l可以大幅提高其催化活性及穩(wěn)定性

3、，但是不同晶粒尺寸TS1提高的原因不盡相同，使小晶粒TS1催化活性提高的原因在于晶粒內(nèi)部形成介孔以及外表面無定型Si02的二次晶化，對反應物及產(chǎn)物的擴散性能有明顯的改善；納米TS1活性提高的原因則是外表面無定形Si02的晶化對孔道的疏通以及其較小的晶粒尺寸。通過對比不同晶粒尺寸的TS一1樣品的催化性能，發(fā)現(xiàn)在低H202空速時，兩種催化劑均具有較高的催化活性，但在高H202空速時，納米TS一1具有更高的活性及更長的壽命。3TS1在混合溶劑