24318.不同形貌的mno2的制備及對鄰二甲苯深度催化氧化的研究

1、中圖分類號：062UDC：540密級：公開學(xué)校代碼：10094訝4￡解茁尤霉碩士學(xué)位論文(學(xué)歷碩士)不同形貌的Mn02的制備及對鄰二甲苯深度催化氧化的研究ThepreparationofMn02materialswithvariousmorphologiesandtheircatalyticactivitiesfordeepcatalyticoxidationofoxylene作者姓名：郭琳琳指導(dǎo)教師：吳銀素副教授學(xué)科專業(yè)名稱：有機(jī)化學(xué)

2、研究方向：有機(jī)分析論文開題日期：2012年9月18日摘要VOCs(VolatileOrganicCompounds揮發(fā)性有機(jī)污染物)的排放對大氣環(huán)境的造成嚴(yán)重污染。利用催化燃燒法將VOCs分解為二氧化碳和水，是治理VOCs污染的有效方法。催化燃燒法的關(guān)鍵在于制備高效催化劑。本論文利用高錳酸鉀作為氧化劑，改變不同的還原劑，制備出不同形貌的Mn02催化劑，對目標(biāo)污染物鄰二甲苯具有較高的催化活性。運(yùn)用XRD(x射線衍射)、BET(比表面積測定

3、)、SEM(掃描電子顯微鏡)、TG／DTA(熱重分析)、H2一TPR(程序升溫還原)、XPS(x射線光電子能譜)和HRTEM(高分辨透射電子顯微鏡)等技術(shù)對Mn02催化劑進(jìn)行了表征。具體內(nèi)容如下：(1)以高錳酸鉀(gAVha04)和不同的醛(RcHO=乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛和苯甲醛)為反應(yīng)物，在室溫條件下，通過改變不同的焙燒溫度，制備出了催化劑Mn02一XY(x表示不同醛；Y表示焙燒溫度，單位℃)。XRD和SEM表征結(jié)果顯示，Mn0

4、2一丙400、i～I(xiàn)／102一正丁450、Mn02一異丁500和Mn02一苯甲500為aMn02，并且具有相似的四方體形貌結(jié)構(gòu)。催化活性測試結(jié)果顯示，Mn02正丁450和Mn02一苯甲500在200。C時(shí)將鄰二甲苯完全催化氧化為二氧化碳和水，Mn02丙400和Mn02一異丁500的完全催化氧化鄰二甲苯的溫度分別為210℃和230℃。隨后，又考察了高錳酸鉀／丙醛體系中反應(yīng)物的滴加順序和反應(yīng)溫度對催化劑形貌的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，只有在丙醛滴加到

5、高錳酸鉀溶液中的反應(yīng)條件下才能得到四方體形貌的aMn02；只有在室溫(25℃)溶液的反應(yīng)條件下才能得到四方體形貌的Ⅱ一Mn02。(2)針對(1)中的Mn02一苯甲400的催化活性相對最差，而提高產(chǎn)物焙燒溫度到500℃后，Mn02一苯甲500出現(xiàn)四方體形貌結(jié)構(gòu)，其對鄰二甲苯的完全催化氧化溫度由250。C降至200℃，因此，對催化劑Mn02一苯甲500進(jìn)行了具體研究。TG／DTA數(shù)據(jù)顯示，Mn02苯甲500具有較多的氧空位，較強(qiáng)的氧流動性。

6、XPS數(shù)據(jù)證實(shí)，Mn02一苯甲500的表面錳元素的價(jià)態(tài)為4價(jià)，晶格氧含量高，Mn4和晶格氧的大量存在提高了催化劑的催化活性。H2一TPR數(shù)據(jù)結(jié)果中，Mn02一苯甲500具有優(yōu)良的還原性能。HRTEM的測試結(jié)果顯示，四方體形貌的Mn02一苯甲500暴露晶面為[200]晶面。(3)以高錳酸鉀(KMn04)和草酸(H2C204“2H20)為反應(yīng)物，利用水熱法，制備出了催化劑Mn02一X—YZ(x表示水熱反應(yīng)時(shí)間，單位為h；Y表示反應(yīng)物摩爾比(