納米α-MnO2的制備及對鄰二甲苯深度催化氧化性能研究.pdf

1、苯系污染物(如苯、甲苯及二甲苯等)屬于揮發(fā)性有機污染物(VOCs,Volatile OrganicCompounds)是空氣中的主要污染物之一,其主要來源于化工原料的生產、汽車尾氣的排放及家庭裝修等,對人們的身體健康和造成了嚴重的危害,所以,從根源治理苯系污染物是科學家研究的重點課題之一。深度催化氧化法是大氣污染治理中最經濟和最環(huán)保的研究方法之一,它可將苯系污染物深度催化氧化完全轉化為二氧化碳和水。錳氧化物具有價格低廉等特點,制備高性能

2、的錳氧化物來徹底消除苯系污染物是一個非常有意義的研究課題。本文采用水熱法合成納米α-MnO2催化劑,對目標產物鄰二甲苯進行深度催化氧化,分解為二氧化碳和水,并從鄰二甲苯的分解率和二氧化碳產率兩方面綜合分析上述兩種催化劑的性能。實驗中用X-射線衍射(XRD)、冷場發(fā)射掃描電鏡(SEM)、比表面積測試儀(BET)、透射電鏡(TEM)和能譜儀(EDS)等手段對催化劑進行性狀表征。主要研究內容包括：
　?、乓愿咤i酸鉀(KMnO4)和碳酸錳

3、(MnCO3)為原料,采用水熱法合成了系列介孔α-MnO2,研究了制備方法、反應溫度、反應時間和反應物濃度對催化劑物相及形貌的影響。實驗得出制備介孔α-MnO2的條件為:10 mmol KMnO4和10 mmol MnCO3發(fā)生非均相氧化還原反應,反應物的摩爾比為1:1,反應溫度為180℃,反應時間為12 h。通過BET和BJH模型分析出,催化劑的比表面積為140.012 m2·g-1,平均孔徑為20 nm,屬于介孔結構。500℃焙燒后

4、的催化劑催化活性最好,在200℃將鄰二甲苯深度催化氧化為二氧化碳和水。
　?、埔愿咤i酸鉀(KMnO4)和碳酸銨((NH4)2CO3)為原料,控制反應物的濃度分別為KMnO4:10 mmol,(NH4)2CO3:30 mmol,即反應物的摩爾比為1:3,反應溫度為120℃,反應時間為12 h,采用水熱合成一維結構的α-MnO2納米絲,并通過改變反應物的摩爾比、反應溫度、反應時間以及反應物的濃度等條件,研究了碳酸銨部分受熱分解產生CO

5、2氣體對反應體系的影響。
　?、窃贙MnO4和(NH4)2CO3水熱法合成一維結構的α-MnO2納米絲的基礎上,采用浸漬法添加堿金屬(KNO3)、硝酸鈰(Ce(NO3)3·6H2O)、硝酸銅(Cu(NO3)2·3H2O)硝酸鐵(Fe(NO3)3·9H2O)、硝酸鋁(Al(NO3)3·9H2O)和硝酸鎳(Ni(NO3)2·6H2O)系列硝酸鹽對催化劑進行改性,對鄰二甲苯進行深度催化氧化,浸漬硝酸鹽制備催化劑的分解溫度分別為220℃、