20605.水分子在高嶺石帶電表面吸附的理論研究

1、關(guān)于學(xué)位論文原創(chuàng)性和使用授權(quán)的聲明本人所呈交的學(xué)位論文，是在導(dǎo)師指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行科學(xué)研究所取得的成果。對(duì)在論文研究期間給予指導(dǎo)、幫助和做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人或集體，均在文中明確說(shuō)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。本人完全了解山東農(nóng)業(yè)大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，同意學(xué)校保留和按要求向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文紙質(zhì)本和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)山東農(nóng)業(yè)大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印

2、或其他復(fù)制手段保存論文和匯編本學(xué)位論文，同時(shí)授權(quán)中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所將本學(xué)位論文收錄到《中國(guó)學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》，并向社會(huì)公眾提供信息服務(wù)。保密論文在解密后應(yīng)遵守此規(guī)定。論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：日期：山東農(nóng)業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要高嶺石作為一種層狀硅鋁酸鹽，具有眾多的理化性質(zhì)，因此在工業(yè)生產(chǎn)中有廣泛的應(yīng)用，這就使高嶺石與其他分子之間的相互作用研究成為一個(gè)新的研究領(lǐng)域，并且備受關(guān)注。水分子作為自然界中存在最為廣泛的一種溶劑，價(jià)廉易得，

3、為高嶺石與其他分子之間的相互作用提供了必要的基礎(chǔ)，因此研究高嶺石與水分子的相互作用對(duì)高嶺石的應(yīng)用研究具有重要意義。盡管關(guān)于水分子與高嶺石相互作用的研究已有很多報(bào)道，但對(duì)于水分子在帶有一個(gè)永久負(fù)電荷的高嶺石表面吸附的理解還不完全。本實(shí)驗(yàn)中，X2(X=Ca、Mg、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn)摻雜的高嶺石八面體表面和AP摻雜的高嶺石四面體表面被制備，并分別用(A15X024H30)‘(X=Ca、Mg、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn

4、)和(SisAl018H12)。的團(tuán)簇模型表示。運(yùn)用密度泛函理論，在MP2／631G(d，p)／／B3LYP／631G(d，p)的方法水平下，系統(tǒng)研究了n個(gè)水分子(n=13)在高嶺石帶電表面吸附的一些氣相性質(zhì)，并將其與水分子在中性表面吸附的性質(zhì)做了比較(m16024H30表示八面體表面，Si6018H12表示四面體表面)。這些氣相性質(zhì)包括優(yōu)化幾何構(gòu)型、結(jié)構(gòu)參數(shù)、氫鍵、吸附能、NBO電荷分布、振動(dòng)頻率和靜電勢(shì)等。結(jié)果表明，水分子在高嶺石表

5、面的吸附過(guò)程中伴隨有氫鍵形成，并且數(shù)目隨著水分子的增加不斷增加，氫鍵的形成使得吸附后的復(fù)合物體系能量更低更穩(wěn)定；水分子在高嶺石帶電表面的吸附能與在中性表面的吸附能相比較略小，因此在帶電表面的吸附更穩(wěn)定；就同主族而言，水在Ca2、M92摻雜的八面體帶電表面吸附比較發(fā)現(xiàn)在Ca2摻雜的表面吸附穩(wěn)定性更強(qiáng)，水分子在Ca2摻雜的八面體表面和AP摻雜的四面體表面的吸附比較發(fā)現(xiàn)，當(dāng)一個(gè)或兩個(gè)水分子在表面吸附時(shí)，在Ca2摻雜的八面體表面更穩(wěn)定，當(dāng)三個(gè)水

6、分子吸附時(shí)，在A13摻雜的四面體表面更穩(wěn)定；就同周期而言，水在Mn2、Fe2、C02、Niz、Cu2、Zn2摻雜的八面體表面的吸附比較發(fā)現(xiàn)，當(dāng)一個(gè)和兩個(gè)水分子吸附在八面體表面時(shí)，表面對(duì)水分子的吸附穩(wěn)定性順序?yàn)镵(A1Mn)K(A1Fe)K(A1Zn)K(A1Ni)K(A1Cu)K(砧Co)；當(dāng)三個(gè)水分子吸附在表面時(shí)，其吸附穩(wěn)定性順序是K(A1Mn)K(AINi)K(A1Fe)K(A1Zn)K(A1Cu)K(A1Co)，水分子在摻雜Mn2