(Al)EU-1和(B、Ce)EU-1沸石的合成與表征研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、EU-1是屬于EUO型沸石中的一種,在[100]晶面方向具有一維十元環(huán)孔道結構(0.58×0.41nm),每個晶胞中含有這樣的兩組孔道,并且沸石十元環(huán)孔道側邊還含有空曠的十二元環(huán)(0.68×0.58nm)支袋,它連接著[001]方向的主孔道,且分別位于該主孔道的兩側,這樣十二元環(huán)大支袋沿主孔道方向由2-fold的螺旋軸連接。EU-1沸石的孔道維數和側支袋使得該沸石成為了諸如苯異丙基化和二甲苯異構化等擇形反應的有價值的催化劑,尤其是在二甲

2、苯異構化反應中具有非常高的活性和選擇性。而目前,國內二甲苯異構化催化劑仍停留在MOR和ZSM-5沸石上,EU-1沸石的出現,無疑為二甲苯異構化催化劑提供了廣闊的發(fā)展空間。因此,首先是需要結合國內實際情況,探索一條適合國情的、原料基本立足國內的EU-1合成路線;另外,合成該沸石晶化時間長的特點使其應用受到了極大的限制。為符合當前石油化工發(fā)展的趨勢,開發(fā)一種新的高效率的合成方法制備EU-1沸石,以解決晶化時間長的問題已迫在眉睫。 本

3、論文嘗試在HMBr<,2>-M<,2>O-Al<,2>O<,3>-SiO<,2>-H<,2>O(M:Na,K,Li)合成體系中,以溴化六甲雙銨(HMBr<,2>)為模板,硅溶膠、偏鋁酸鈉等為硅鋁原料合成EU-1沸石,從堿源,堿度、硅鋁比、模板劑、水含量、硅源、鋁源、晶化時間和晶化溫度等幾個方面系統(tǒng)考察了各個因素對晶化過程和合成樣品的影響,并用XRD、FT-IR、TG-DTA、SEM等手段對其進行了物化表征。由于在此體系中直接合成EU-1

4、沸石還存在晶化時間長的缺陷,故在此基礎上,采用加入同質、異質晶種和促進劑,對其進行了工藝改進以縮短晶化時間。對比了同質、異質晶種及促進劑對合成晶化時間的影響。實驗結果表明同質、異質晶種和促進劑對縮短晶化時間都能起到很好的效果,其中促進劑的效果最為明顯,可以使晶化時間由原來的7天縮短至30小時左右。晶化時間的極大縮短為EU-1沸石的工業(yè)化奠定了良好的基礎。 此外,在實驗室合成EU-1沸石的基礎上,于1L和10L反應釜進行了放大,放

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