納米血糖傳感器的研究.pdf

1、糖尿病是世界性的多發(fā)病和常見病，它嚴重地威脅著人類的健康，是僅次于心血管病和癌癥的第三大危險疾病。因此，糖尿病的診斷和治療是全世界生物醫(yī)學工程界面臨的重大課題。糖尿病的發(fā)病率呈逐年上升趨勢，作為對治療有明確指導意義的血糖值的檢測，對于糖尿病患者的病情監(jiān)控和治療有重大意義。與醫(yī)院大型生化分析儀相比，便攜式血糖傳感器系統(tǒng)具有減少病患痛苦、方便、快捷、采血量少、無需專業(yè)人員操作等優(yōu)點。因此，一次性血糖試條的研制有可觀的應用前景。 傳感

2、器發(fā)展的方向是微型化、集成化，微型化迫切需要提高傳感器的電流響應。目前，市場上已研發(fā)出的一次性血糖試條成本較高，用酶量大，且制作工藝復雜，基本上通過對基礎印刷電極的材料優(yōu)化來獲得高靈敏度和穩(wěn)定的響應性能。因此，尋找新材料、新方法制備電流響應值高且各項性能穩(wěn)定的新型生物傳感器非常必要。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，納米材料的各種顯著特性已相繼得到證實，本研究中，我們將不同納米材料引入到血糖傳感器的制作中來，為制作能夠面向市場的納米血糖傳感器做了較多

3、的嘗試。 首先，我們分別嘗試了將功能化的水分散性碳黑和羧基化的多壁碳納米管修飾葡萄糖傳感器，將其作為載酶層，得到了較好的靈敏度增強效果。實驗結(jié)果表明：與無修飾傳感器相比，功能碳黑和多壁碳納米管的引入，使葡萄糖傳感器的靈敏度分別提高2倍和4倍，檢測范圍明顯拓寬，對不同濃度的葡萄糖樣本，其測量一致性為10～15％。測量一致性有待于進一步提高。 隨后，我們克服了上述納米材料在應用過程中一致性差的局限，以均勻分散和量化的方式處理

4、納米二氧化硅，并首次將親水納米二氧化硅和高分子成膜材料摻雜制作了多孔疏松立體結(jié)構(gòu)膜，該膜作為葡萄糖氧化酶的載體膜，能夠提高酶載量，保持酶活性，并有利于被測試樣的快速滲透。用其制作的高分子成膜材料一納米二氧化硅增強型葡萄糖傳感器，在發(fā)揮納米材料的增敏機制和保持傳感器的一致性方面取得了平衡，最終縮短了檢測時間，減少了酶用量，提高了響應靈敏度，保證了一致性。經(jīng)過臨床實驗表明，其靈敏度與無修飾傳感器相比，提高了2.6倍，線性范圍增加到1.1～3

5、3.3 mM，對不同濃度的葡萄糖樣本，其測量一致性均在3.5％以內(nèi)。經(jīng)過臨床血液實驗和相關(guān)檢測部門檢測，已達到中華人民共和國國家標準《體外診斷檢驗系統(tǒng)：自測用血糖監(jiān)測系統(tǒng)通用技術(shù)條件》(GB／T19634-2005)中對血糖試條的準確度和一致性的相關(guān)要求，具有較高的理論價值和應用價值。 不僅如此，本研究通過對小樣品通道流體動力學及擴散動力學的分析，推導了靜止液體非穩(wěn)態(tài)擴散過程平面電極擴散層最小厚度；在此基礎上，以本研究的納米血糖

6、傳感器為例，提出了一種安培微反應器高度與以擴散為主的電極動力學過程匹配的設計思路和方案，在高分子成膜材料-納米二氧化硅增強型血糖試條上制作了微反應器，并通過實驗驗證了該方案的可行性。 最后，我們根據(jù)納米血糖傳感器增敏前后的阻抗譜圖，建立了相應的EIS等效電路和數(shù)學模型，并計算了相關(guān)動力學參數(shù)。結(jié)合反應穩(wěn)定性與酶促反應動力學理論，深入分析了本研究中各種納米血糖傳感器的增敏機理。結(jié)果表明，高分子成膜材料-親水納米二氧化硅的多孔疏松膜