粉煤灰微珠制備SiC系復相材料的研究.pdf

1、粉煤灰是排放量最大的工業(yè)廢渣,對其進行資源化綜合利用對我國經濟和環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展具有重要的意義。近年來很多專家學者都在嘗試以粉煤灰為主要原料制備高性能的陶瓷基材料,如Sialon粉體、SiC-Al2O3復合粉體等,但均把粉煤灰看成一種廉價的原材料,而忽略了其中大量的空心微珠。不同類型的微珠除作為低附加值用于傳統(tǒng)的建筑材料外,還可直接用于制作隔熱、耐火、保溫材料,或對其進行適當的表而活化或改性處理用于高強、耐磨、屏蔽、濾波及其它功能材料中

2、。但是以粉煤狄微珠制備SiC、SiC/Mullite等空心球體還未見報道。
　　本文針對粉煤灰的化學組成和顆粒形貌特征,以粉煤灰微珠、炭黑為主要原料,通過微波碳熱還原工藝合成了SiC/Mullite復合球體、SiC空心球和SiC/AlN-多型體復合球體。研究了合成溫度、保溫時間、碳硅摩爾比和不同還原劑等工藝條件對合成產物的影響,并分析探討了反應過程和各種球體的合成機理。在提高粉煤灰資源化綜合利用的水平的同時,探索了一條低成本合成高

3、性能SiC系復相材料的新途徑。
　　1.以粉煤灰微珠和炭黑通過微波碳熱還原反應制備了SiC/Mullite復合球體研究表明:(1)最佳工藝為:n(C):n(SiO2)=4.2,1200℃保溫1h,氬氣氣氛。(2)1100℃~1300℃之間,微珠表面的二氧化硅通過固(SiO2)-固(C)反應機理而形成SiC,而內部Mullite依然維持微珠球形骨架從而形成SiC/Mullite球體。(3)溫度高于1300℃時,SiC通過氣-液-固(

4、VLS)機理定向生長為晶須且Mullite亦參與反應,從而使粉煤灰微珠失去其球形形貌;(4)Mullite分解與否是所制備的產物能否維持球形形貌的根本所在,過量炭黑阻隔微珠之間可能發(fā)生的粘結,這是反應后維持SiC/Mullite球體的必要條件。
　　2.以粉煤灰微珠和炭黑球模板通過微波碳熱還原反應制備了SiC空心球研究表明:(1)在n(C):n(SiO2)=4.2,1300℃保溫0.5h,氬氣氣氛條件下可以用粉煤灰微珠制備出SiC

5、空心球,所制備的SiC空心球的粒徑與炭黑球模板尺寸接近。(2)SiC空心球球殼由彎曲纏繞的β-SiC線組成。彎曲的β-SiC線是通過固-液-氣(VLS)和固-氣(VS)機制綜合作用形成的。(3)球殼厚度可調控,適當增加碳硅摩爾比有利于合成SiC空心球,反之則易生成SiC實心球。
　　3.以粉煤灰微珠和炭黑球模板通過微波碳熱還原氮化反應制備了SiC/AIN-多型體復合球體研究表明:(1)在n(C):n(SiO2)=4.2,1300℃

6、保溫0.5h,氮氣氣氛條件下可以用粉煤狄微珠制備出具有梯度結構的SiC/AlN-多型體復合球體。(2)所制備的SiC/AlN-多型體復合球體具有AlN-多型體的外殼、SiC納米線過渡層和SiC晶須與花朵狀SiC晶體構成的核心。(3)SiC/AlN-多型體復合球體的形成過程為:首先形成出SiC納米線構成的SiC球體,然后外層的AlN-多型體通過由Mullite分解的Al2O3在氮氣氣氛下分解出的Al、Al2O等蒸汽在SiC球表面沉積形成。