過(guò)渡金屬氧化物的分子束外延生長(zhǎng)及其相應(yīng)器件的非易失存儲(chǔ)研究.pdf

1、信息技術(shù)的未來(lái)繁榮完全依賴(lài)于先進(jìn)功能的原理性器件的出現(xiàn)及其特征尺寸成功最小化。當(dāng)前正在探索的新型非易失存儲(chǔ)技術(shù)領(lǐng)域在半導(dǎo)體器件中一直保持著功能性增加。在這一領(lǐng)域中，許多非易失性存儲(chǔ)器得到快速發(fā)展，而基于電阻的存儲(chǔ)器包括磁隨機(jī)存取存儲(chǔ)器（MRAM）、相變隨機(jī)存取存儲(chǔ)器（PRAM）及阻變隨機(jī)存取存儲(chǔ)器（RRAM）。對(duì)于后者，其原理是很多過(guò)渡金屬氧化物在不同極性的外電壓脈沖誘導(dǎo)出不同電阻態(tài)的效應(yīng)。然而，RRAM的微觀機(jī)制還一直存大爭(zhēng)議。由于制

2、備條件的不同，同樣材料或一樣結(jié)構(gòu)的器件，所得到的開(kāi)關(guān)行為卻很大不同。例如，在同一的Pt/TiO2/TiN器件，有人得到的是單極電阻開(kāi)關(guān)行為而有人卻是偶極開(kāi)關(guān)行為。在所展現(xiàn)出電阻開(kāi)關(guān)行為的過(guò)渡金屬氧化物很多都是多晶或者非晶，這樣很難揭示出真正的開(kāi)關(guān)機(jī)制。因此，在我們的研究工作中，我們通過(guò)分子束外延法在失配很小的Nb摻雜的SrTiO3（Nb：STO）上外延生長(zhǎng)出銳鈦礦相的TiO2單晶薄膜，并制備出Pt/TiO2/Nb：STO/Pt器件。對(duì)所

3、制備的原始器件不施加任何偏壓時(shí)，器件在正向電壓區(qū)沒(méi)有展現(xiàn)出電阻開(kāi)關(guān)行為。然而，當(dāng)對(duì)器件施加足夠大的反向偏壓時(shí)，器件卻展現(xiàn)出明顯的電阻開(kāi)關(guān)回線。在回線中的+0.5 V處，電阻開(kāi)關(guān)幅度高達(dá)115000％。并且，每個(gè)高阻態(tài)與低阻態(tài)能保持10小時(shí)以上而無(wú)明顯的衰減。這一開(kāi)關(guān)效應(yīng)可能歸因?yàn)門(mén)iO2薄膜內(nèi)的氧位濃度的變化。在這一模型中，TiO2薄膜分成兩部分區(qū)域，含有大量氧空位的區(qū)域電阻很小，而無(wú)或極少量氧空位的區(qū)域電阻很大。在外電場(chǎng)作用下，這兩部

4、分區(qū)域不斷發(fā)生相互轉(zhuǎn)化，而出現(xiàn)電阻開(kāi)關(guān)行為。如果這一模型能真正反映出電阻開(kāi)關(guān)機(jī)制，那么也展現(xiàn)出電阻開(kāi)關(guān)行為的稀磁半導(dǎo)體電阻開(kāi)關(guān)過(guò)程中磁性必然發(fā)生變化。 為了進(jìn)一步確認(rèn)這一模型，我們使用分子束外延法在Nb：SrTiO3襯底上生長(zhǎng)了Mn摻雜的TiO2薄膜，然后制備出Ti/Mn：TiO2/Nb： SrTiO3/Ti器件。在我們的實(shí)驗(yàn)中，我們發(fā)現(xiàn)此器件跟Pt/TiO2/Nb： SrTiO3/Pt器件一樣展現(xiàn)出同樣的行為。我們發(fā)現(xiàn)，對(duì)于未

5、施加偏壓的原始Ti/Mn：TiO2/Nb： SrTiO3/Ti器件展現(xiàn)出順磁行為；當(dāng)對(duì)器件施加一正向偏壓使其處于低阻態(tài)時(shí)，器件展現(xiàn)出很明顯的鐵磁性；而另一方面施加一反向偏壓使處于高阻態(tài)時(shí)也展現(xiàn)鐵磁性，但在5K時(shí)的磁化強(qiáng)度卻比處于低阻態(tài)時(shí)小三倍以上。這一外電場(chǎng)誘導(dǎo)的鐵磁性行為可能與氧空位的變化有很大關(guān)系并且束縛磁激子模型（BMP）能做出很好的解釋。根據(jù)束縛磁激子模型，一個(gè)氧空位束縛住一個(gè)電子形成類(lèi)氫原子軌道，而磁性離子通過(guò)被局域化的電子的

6、調(diào)制作用產(chǎn)生自旋耦合。在初始的Ti/Mn：TiO2/Nb： SrTiO3/Ti中的Mn：TiO2薄膜中的氧空位少，所以使得類(lèi)氫原子軌道半徑太小而不能發(fā)生相互疊加，于是表現(xiàn)出順磁性。當(dāng)施加正向偏壓時(shí)，大量的氧空位注入Mn：TiO2薄膜后類(lèi)氫原子軌道能發(fā)生強(qiáng)烈疊加時(shí)就會(huì)出現(xiàn)全局的鐵磁性。而當(dāng)施加反向偏壓時(shí)，氧空位從薄膜中遷移回Nb：SrTiO3而使得類(lèi)氫原子軌道半徑減小，這樣使得軌道間的疊加變小，于是出現(xiàn)弱的鐵磁性。對(duì)于這一外電場(chǎng)控制磁性的